MCM-41负载钯、钌配合物在碳—硫键和碳—碳键形成反应中的催化性能研究

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本论文主要由三部分组成:第一部分:从工业易得的γ-巯丙基三乙氧基硅烷出发,经与MCM-41缩合固载,制得巯基功能化的MCM-41介孔材料,后者与氯化钌反应,方便地合成了MCM-41负载巯基钌配合物(MCM-41-SH-Ru(Ⅲ))。研究发现制备的MCM-41负载巯基钌配合物对醛、酮与硫醇的缩合反应具有很高的催化活性,且可回收再用多次,其活性基本不变。第二部分:通过双膦功能化的介孔材料MCM-41-2P与PdCl2的反应,合成了MCM-41负载双齿膦钯(Ⅱ)配合物(MCM-41-2P-Pd(Ⅱ)),后者用水合肼还原便制得了MCM-41负载双齿膦钯(0)配合物(MCM-41-2P-Pd(0)).研究发现制备的MCM-41负载双齿膦钯(0)配合物能有效的催化端炔与二芳基二硫醚的加成反应,该负载型双齿膦钯配合物能回收再利用多次,其活性基本不变。第三部分:通过MCM-41与3-(2-氨基乙基氨基)丙基三甲氧基硅烷的缩合固载反应,制得双氮功能化的介孔材料MCM-41-2N。后者与氯化钯反应,接着用水合肼还原,制得了MCM-41-负载双齿氮钯(0)配合物(MCM-41-2N-Pd(0))。研究发现MCM-41负载双齿氮钯(O)配合物对无膦存在下的Sonogashira偶联反应有很高的催化活性。
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