氧化钆掺杂氧化铈粉体的制备及工艺优化

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:tank2203555
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固体氧化物燃料电池(SOFC)因为具有能量转换效率高、燃料气选择灵活、电极不需要贵金属等优点,被认为是未来解决环境与能源问题最有前景的技术之一。传统SOFC运行温度较高,对组件材料性能要求苛刻,且高运行温度使得其启动时间过长,限制了SOFC的应用。为降低SOFC运行温度,一些在中低温下具有优良电化学性能的材料被相继开发出来,作为SOFC核心组件的电解质材料更是近几年的研究热点。在众多电解质材料中,氧化钆掺杂的氧化铈(GDC)被认为是最有希望应用于中低温SOFC电解质的材料之一。但是,GDC电解质较差的烧结性能一直为人们所诟病。根据烧结理论研究,要想在低温下烧结得到致密的电解质膜,电解质粉体粒径应尽可能小、粒径分布较窄。围绕解决这一问题,本论文通过理论与实验研究,开展了如下工作:(1)通过单因素实验考察制备方法与制备过程参数对制备的GDC粉体性能的影响,对制备得到的电解质粉体进行XRD、SEM、PSD表征,并通过响应面实验对GDC粉体制备工艺进行优化。最优制备方案为:硝酸铈浓度0.55 mol/L、草酸浓度为0.05mol/L、反应温度为28℃、陈化温度20℃、陈化时间1 h、煅烧温度600℃,在此条件下制备的粉体粒径D50的均值为1.091μm,与预测值很接近,说明响应面法得到的数学模型准确可靠,具有应用价值。(2)通过实验研究草酸盐共沉淀法制备GDC粉体过程中的结晶动力学问题,考察硝酸盐浓度、反应温度、搅拌速度对晶体成核速率B和生长速率G的影响。实验结果表明成核速率B和生长速率G对硝酸盐浓度变化较为敏感,都随着硝酸盐浓度的增加而增大,但是生长速率G增速越来越大而成核速率B增速减缓;成核速率B和生长速率G都随反应温度的升高而下降;适当增加搅拌速度,促进晶核生成及晶核长大,但搅拌速度存在临界值,超过400 rpm后,生长速度G降低。(3)分别采用物理、化学以及两种方法相结合的手段处理粉体团聚,考察超声处理时间及表面活性剂用量对制备过程中粉体团聚的影响。实验结果表明:在频率为20kHz,功率0.3 kW条件下,最佳超声处理时间为25 min;非离子表面活性剂PEG-400最佳添加量为0.4%;阳离子表面活性剂CTAB最佳添加量为0.15%;阴离子表面活性剂SDS最佳添加量为0.6%。超声处理与阴离子表面活性剂具有协同作用,能进一步消除粉体团聚。
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