华北地区大气中多环芳烃类污染物的时空分布及人体暴露研究

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多环芳烃类污染物,包括多环芳烃(PAHs)及其衍生物硝基多环芳烃(nitro-PAHs)、羟基多环芳烃(HOPAHs)和卤代多环芳烃等,是一类重要的环境污染物。由于多环芳烃类污染物具有较高毒性,并且在环境中浓度较高而受到广泛的关注。华北地区是世界上人口密度最大的地区之一,研究该地区的多环芳烃类污染物对于评价其人体暴露及健康风险有重要意义。本文基于大气采样和生物标志物监测,研究多环芳烃类污染物在华北地区的时空分布及其人体暴露,并探索其来源、环境行为以及潜在的健康效应。  本文利用被动采样器研究了2011年夏季华北大气中气态及部分颗粒态PAHs,nitro-PAHs及卤代多环芳烃-多氯萘(PCNs)的浓度水平及空间分布。研究发现,华北地区夏季大气中∑22PAHs,∑15nitro-PAHs及∑29PCNs的中位数浓度分别为448 ng/m3(范围:185-1200 ng/m3)、611pg/m3(70-3406 pg/m3)和108 pg/m3(10-2460 pg/m3),说明了华北地区较严重的多环芳烃类污染。三类化合物的空间分布差异较大,PAHs在山西省浓度最高,京津地区相对较低;nitro-PAHs在城市地区浓度显著较高;PCNs呈现点源污染的特征,最主要的点源是位于天津南部的某电子垃圾拆解场。  基于大流量滤膜采样,研究了2012年3月至2013年3月PAHs、nitro-PAHs和HO-PAHs在北京市大气PM2.5中的浓度水平及时间分布特征。发现北京大气PM2.5中∑25PAHs,∑15nitro-PAHs及∑14HOPAHs的中位数浓度分别为48 ng/m3(范围:3.4-884 ng/m3)、0.87 ng/m3(0.055-12 ng/m3)和1.4 ng/m3(0.063-66 ng/m3)。三类污染物冬季的浓度均显著高于夏季。基于特征比的源解析表明,北京市大气PM2.5中的PAHs主要来于煤炭和生物质燃料的燃烧,nitro-PAHs夏季主要来源于PAHs与OH自由基的大气化学反应,在冬季则一次排放源为主。  本研究还以在洛杉矶和北京之间的迁徙人群为研究对象,以尿液中暴露标志物指示其PAHs暴露水平,探讨PAHs暴露与脂质过氧化损伤的联系。研究发现,人群在北京时对PAHs的暴露是是在洛杉矶的1.5-6.6倍。PAHs暴露水平与代谢产物比值1-HONAP/2-HONAP以及(1+2)-HOPHE/(3+4)-HOPHE显著相关,意味着PAHs暴露改变可能影响机体对污染物的代谢通路变化。基于混合线性模型,发现PAHs暴露水平与指征人体脂质过氧化损伤的MDA显著相关。
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