传统分子电子器件一般采用金属材料作为电极,但由于金属材料和分子之间存在连接困难、易氧化以及晶格取向不确定等因素,存在实验结果难以重复等问题,从而限制了分子电子器件的发展。近年相继成功制备的石墨烯等二维材料,具有柔性好易裁剪的机械力学性能、高载流子迁移率和电子结构易调控及存在导电边缘态等特点。用二维材料做分子电子器件的电极,电极与分子键合稳定、界面构型确定,有可能克服金属体材料电极的诸多问题。石墨烯纳米条带电极分子器件研究已有不少的工作,本论文尝试构建以磷烯纳米条带为电极材料的分子电子器件,研究磷烯和有机分子的连接方式及其合成的分子结系统的电子输运性质,探讨二维电极材料与传统金属体电极材料在电子输运过程中的优劣,为分子器件电极材料的选取提供更多有价值的参考。本文采用基于密度泛函理论和非平衡格林函数的第一性原理计算方法,探讨磷烯电极分子结系统的伏安特性曲线、透射谱和分子能谱等从而研究体系的电子输运性质,并进一步探讨其产生的内在物理机理。本文主要创新点及其科学意义如下:(1)用两个半无限长的锯齿型磷烯纳米条带做电极与苯分子构成分子结,研究了两种不同的界面连接方式对输运性质的影响及其机理。分子与电极以双碳磷键耦合时,低偏压下有明显的负微分电阻效应,而单碳磷键时电流则是缓慢增加的;在电极能带边缘态与分子能级、透射谱以及局域态密度的水平上,分析和解释了该效应。低偏压下负微分效应的意义是,在分子电控开关等敏感元器件中有重要应用前景。(2)研究了磷烯电极聚苯分子和并苯分子结在低偏压下随分子长度增加的电导指数衰减规律。先用磷烯纳米电极分别连接1,2,3个聚苯分子或并苯分子构成分子结,计算不同分子长度下体系的伏安特性,然后通过拟合得出电导的指数衰减系数,并和已有相应的金电极分子结比较,得到衰减系数与电极材料性质、耦合方式等因素之间的关系。(3)构建了磷烯纳米电极聚苯分子单分子场效应管,研究栅压对源漏电流的调控作用。通过计算体系的透射谱和中心分子能级,我们发现栅极电压可以有效地调控中心分子能级与磷烯纳米带电极费米能级和边缘态的相对位置,从而调控该单分子场效应管的输运性质。本文重点研究新型磷烯纳米电极分子器件的输运性质及其微观机理,其中采用锯齿型磷烯纳米条带作为分子结电极材料是一种有新意的尝试。经过研究,我们发现磷烯电极分子结具有低偏压负微分电阻效应和明显的栅极电压调控功能,为分子电子器件提供了新的二维材料纳米电极研究平台。