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全无机钙钛矿CsPbX3(X=Cl,Br,I)纳米晶(NCs)是可溶液加工的半导体材料。由于其光致发光效率(PLQY)高、PL半高宽(FWHM)窄以及特异的与量子限域效应相关的物理性质,被广泛地应用在发光二极管(LED)、太阳能电池、光电探测、微激光等领域。本论文主要围绕钙钛矿NCs的制备、性能调控、表面修饰、掺杂、包覆以及其在电致发光LED以及白光LED上的应用进行研究,主要开展以下工作:(1)研究了全光谱的CsPbX3 NCs,并将其应用于单色固态LED器件。研究发现,卤素和反应温度对CsPbX3 NCs形貌及其光学性能的影响极大。通过反应条件的优化,得到结晶度高、分散性好、尺寸均匀和PLQY高的CsPbBr3 NCs。结合温度依赖PL光谱,得出CsPbBr3 NCs的激子结合能为38 meV以及光学声子能量为15.8 meV。通过调控卤素比例,实现CsPbX3 NCs在整个可见光区域的光谱覆盖。在发光器件研究方面,选取了不同波长的CsPbX3 NCs作为荧光粉,制备出红、黄、绿、蓝四种单色LED的固态发光器件。实验结果表明,在驱动电压为3 V的电压下,它们的流明效率分别为31.07、18.64、47、10.55 lm/W。通过分析器件的发光峰值和FWHM随电压增大而发生的变化关系,证实钙钛矿NCs的发射带宽对温度的变化不敏感,说明全无机钙钛矿NCs具有很好的稳定性,是一种适用于照明的下转换材料。(2)为了提高CsPbBr3 NCs的发光效率,研究了双十二烷基二甲基溴化铵(DDAB)表面修饰CsPbBr3 NCs并将其应用于电致发光QLED器件。一方面,碳链短的DDAB分子能提高CsPbBr3 NCs的导电特性。另一方面,DDAB中的Br-离子能填补NCs表面的悬空键或者Br-离子缺陷,而DDA+也有助于保持NCs在有机溶液中的溶解度。通过表面性能分析得出,Br-离子比油酸盐对NCs表面的正电荷(Pb2+和Cs+)有更强的亲和力。另外,DDA+支链结构的空间位阻大,致使其能吸附在NCs的表面,从而诱导形成一种表面Br-离子丰富的负极化NCs。而DDA+离子较大的空间位阻也能促使其纯化的NCs具有较大的Zeta正电位,从而使该NCs显现出较强的稳定性。实验结果表明,未修饰的CsPbBr3 NCs溶液和其对应薄膜的PLQY分别为78%和8.2%,而DDAB钝化后对应NCs溶液和薄膜的PLQYs分别升高至85%和23.6%。荧光寿命分析结果表明,使用短链的配合基修饰NCs薄膜,可使NCs与NCs之间的距离缩短,从而增加薄膜内部的能量传递效率。此外,DDAB修饰钙钛矿NCs可使其导带位置降低0.28 eV,有利于电子由ZnO层向钙钛矿活性层的注入。我们进一步制备了基于CsPbBr3 NCs的倒置QLED器件,该器件的最大EQE为0.58%,几乎是配体未置换前的9倍。该器件的开启电压为2.5 V,发光颜色的色坐标为(0.1,0.79),其对应颜色纯度为91%,高于高性能的商用绿光LED(84%)。这种配体修饰NCs的研究方法,为进一步制备高效、稳定、多色的倒置QLED提供了新思路。(3)为了提高CsPbX3 NCs的稳定性,研究了CsPbX3/ZnS异质结NCs的制备方法并将其应用于电致发光QLED器件。采用原位生长的方法,在合成CsPbX3NCs初期,加入Zn源和S源,随着反应的进行,ZnS NCs成功地生长在CsPbX3 NCs表面,形成CsPbX3/ZnS异质结构。研究了反应时间对CsPbX3/ZnS NCs的结构、形貌以及光学性质的影响。采用密度泛函理论计算证明了ZnS的异质结构可以显著地提高CsPbX3 NCs的稳定性。结果表明,ZnS的S平面分别与CsPbI3的CsI平面和PbI2平面相连时,约束距离分别为2.9?和2.3?,而Zn平面分别与CsI平面和PbI2平面相连时,约束距离分别为2.1?和3.1?。较短约束距离的界面对应的结合能较大,四种接触界面的结合能分别为32,33,45和12 meV/?2。它们远远大于CsPbI3(001)面的表面能(3 meV/?2),证实异质结的形成有助于提高CsPbX3 NCs的稳定性。另外,在连接处的电势也发生了明显的变化,而静电势的下降或增加会导致内建电场的产生,这将大大促进异质结中电子和空穴对的分离。对连接处电势分析表明,当S平面与CsPbI3接触时,无论是CsI平面还是PbI2平面,大约0.01 e/?2的电子会转移到ZnS上,造成p型掺杂的CsPbI3。而当Zn原子与CsPbI3连接少量的(≈0.002 e/?2)电子会转移到CsPbI3上,造成n型掺杂的CsPbI3。基于此,通过调整初始生长条件和界面结构可以控制形成p型或n型掺杂的钙钛矿纳米材料。实验结果表明,随着硫化反应时间的增加,该异质结构的PL峰发生逐渐地蓝移,说明ZnS和CsPbX3之间存在能量转换,为制备多彩发射的CsPbX3/ZnS异质结NCs提供了思路。稳定性测试结果表明,CsPbX3在空气中只能存在数个小时,而CsPbX3/ZnS异质结可以在空气中保存12天以上,与理论计算结果一致。使用这些异质结NCs制备了倒置QLED器件,该器件的最大亮度为293 cd/m2,最大EQE为0.35%。(4)为提高CsPbMnX3 NCs的稳定性,研究了CsPbMnCl3@SiO2复合材料的制备工艺并将其应用于白光LED器件。首先采用热注射法合成CsPbMnCl3 NCs。研究发现,当反应温度为200°C时,所制备NCs的PLQY最大(60.5%)。当钙钛矿在成核时间控制在10 s时,其PL光谱达到最优,低于或者高于10 s,激子发射峰出现展宽或者多峰现象。通过控制Mn2+离子掺杂浓度,可以对该NCs的荧光性能进行调控。我们进一步选用3-氨丙基三乙氧基硅烷作为前驱体对CsPbMnCl3 NCs进行SiO2包裹,并对其形貌、结构以及表面性能进行相关表征。结果表明,SiO2包裹提高了掺杂NCs的稳定性并阻止了其卤素离子之间的交换。特别地,计算了包裹前后CsPbMnCl3 NCs中从钙钛矿到Mn2+之间的能量传递速率。结果显示,未包裹NCs中的能量传输速率为1.27×108 s-1,能量传递效率为21.9%。SiO2包裹后,二者均有明显的提高,分别达到了1.94×108 s-1和60.7%。将此复合物与CsPbBr3 NCs混合作为荧光下转换材料,制备了基于颜色转换的白光LED器件。该器件最大流明效率为77.59 lm/W,CRI为88。在连续工作24小时后,其EL光谱的各个组分均未出现明显的变化,显示出较强的稳定性。以上结果为钙钛矿材料在照明和显示领域的应用奠定了基础。(5)研究了室温合成超薄SiO2包覆CsPbMnX3 NCs的制备方法并将其应用于白光LED器件。引入MnBr2/PbX2-DMSO复合材料作为前驱体,在室温下制备了CsPbMnX3 NCs。Mn2+离子在红光区域有较强的发射,通过调控Br/Cl元素的比例实现了其激子发射光谱在400510 nm之间调控。而Mn2+离子的发射主要受CsPbX3的能带结构的影响。当Br-离子比重较高时,CsPbBr3 NCs的辐射跃迁几率远高于CsPbCl3 NCs,从4T1到6A1有效的能量传输能被有效地阻断,这种情形明显地削弱了Mn2+离子发射。而随着Cl-离子比重的增加,从钙钛矿带边到Mn2+激发态的能量传输逐渐增强,致使Mn2+离子的发射增强。当Br:Cl=0.4:0.6时,钙钛矿带边到Mn2+离子的能量传递速率最快,为2.04×108 s-1。根据Br/Cl不同比例,初步制备了绿白色,青白色,橙白色和黄白色发射的固体LED器件。此外,使用三正辛基氧膦和2-甲氧基乙醇作为表面活性剂,四乙氧基硅烷(TEOS)作为前驱体可以制备了SiO2单包覆的CsPbMnX3 NCs。选择合适的TEOS浓度,SiO2壳的厚度可控制在2 nm。并且硅烷不破坏NCs的形貌和晶体结构,其PLQY可保持为包覆前的92.3%,水稳定性和热稳定性也得到相应的提高。将CsPbMnX3@SiO2与CsPbBr3NCs按照一定的比例混合,可得到白光发射的NCs混合物。将此混合物与紫外LED芯片结合,得到基于全无机钙钛矿NCs的白光LED器件,其显色指数高达91,流明效率的最大值为68.4 lm/W。此项研究表明,CsPbMnX3@SiO2 NCs可以作为一种下转换材料实现在固态照明领域的应用。