近年来,工业的快速发展使人们的生活变得更加便利,同时也使我们赖以生存的自然环境受到严重污染。例如,工业废水、生活污水和农业废水等的排放给我国水环境造成重大威胁。因此,探索水污染有效治理新方法成为环境科学家们的研究热点。在众多的环境治理方法中,Fenton氧化法作为一种高级氧化技术,因其能够产生非选择性氧化剂(羟基自由基)而备受关注。然而,传统Fenton体系对反应条件要求苛刻,且反应过程中会形成铁泥而导致实际处理废水过程中成本过高、操作手段复杂等。为此,在水污染日趋严重的今天,我们需要开发更加高效的Fenton技术,并将其用于水污染控制。异相Fenton技术是指利用固相含铁材料作为Fenton试剂降解有机污染物,由于其催化过程主要发生在固-液两相界面,对体系中亚铁离子浓度需求较低,从而避免产生铁泥。同时,异相Fenton体系中双氧水利用率也远高于均相Fenton体系。更为重要的是合适的异相Fenton试剂还可以实现中性条件下高效降解污染物。目前应用于异相Fenton试剂的材料主要包括铁氧化物、羟基氧化铁、铁离子负载型材料等。铁是自然界丰度为四的过渡金属元素,利用环境友好的铁基材料作为异相Fenton试剂高效降解有机污染物是目前水污染控制技术的研究热点。本文尝试利用环境友好的铁基材料(例如零价铁,黄铁矿,四硫化三铁等)作为异相Fenton试剂,研究其降解典型环境有机污染物的机理；同时,根据上述材料的特性,构建基于分子氧活化技术的新型多相Fenton体系；并深入探讨不同体系在常温常压下活化分子氧的途径、贡献以及Fenton反应高效降解污染物的增强机制。本论文具体研究内容如下：1、我们构建了一个Fe(II)/Fe@Fe2O3/Air增强型分子氧活化体系,研究西玛津在该体系的降解机理。系列实验表明,该体系增强分子氧活化的机制是外加亚铁离子可以提供足够多的可溶性亚铁离子并形成表面吸附态亚铁离子。高浓度的表面吸附态亚铁离子不仅促进单电子活化分子氧产生超氧负离子和双氧水,还有利于表面羟基自由基的生成,进而提高降解西玛津的效率。此外,通过联吡啶抑制实验和对活性氧物种的定量分析,我们发现在Fe@Fe2O3/Air体系中,单电子和双电子活化分子氧的贡献分别为60%和40%。这些有趣的发现帮助我们更深入认识零价铁活化分子氧及其氧化降解有机污染物的机理。2、我们研究了水热法合成的FeS2催化双氧水降解甲草胺的性能,并考察了水热合成的FeS2与商品化黄铁矿的活性区别及详细机理。实验结果表明,syrz-FeS2表面存在更多的吸附态亚铁离子,高浓度的表面吸附态亚铁离子有利于单电子活化分子氧产生超氧负离子。这些生成的超氧负离子可以实现syn-FeS2表面的Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)循环,促进Fenton反应产生更多羟基自由基及提高甲草胺降解和矿化效率。以上这些发现,有利于我们深入理解FeS2矿物作为异相Fenton试剂降解环境有机污染物的机理及它在自然界中的分子氧活化过程。3、我们利用溶剂热法一步合成了磁性Fe3S4纳米片,并研究其作为异相Fenton试剂去除洛克沙肿的机理。研究发现,单一的Fe3S4虽然可以还原洛克沙胂的硝基至氨基,但不能实现有机肿的最终去除。向Fe3S4中加入双氧水,不仅可以促进上述还原过程,而且还有利于洛克沙胂的矿化及无机砷的固定化。同时,Fe3S4具有良好的磁性及稳定性,能在异相Fenton反应后回收利用,且具有较高的循环能力。这些发现有助于我们更加深入的理解磁性硫铁矿与自然界中有机物相互作用的过程及其作为异相Fenton试剂用于有机污染物降解的机理。4、我们利用泡沫镍作为粒子电极构建了一种新型的中性三维电.Fenton体系,并将其用于罗丹明B模拟废水的处理。结果表明,三维电-Fenton体系降解罗丹明B的效率远高于单一的三维电极和电-Fenton体系,其降解效率依赖于反应过程中溶液的pH值、外加偏压和初始亚铁离子浓度。定性及定量分析不同体系中的活性氧物种,我们发现三维电-Fenton体系高效降解罗丹明B的机理是泡沫镍粒子电极经单电子活化分子氧途径产生超氧负离子,进而可以生成更多的双氧水和羟基自由基。