【摘 要】
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随着科学技术的发展,全球国家都在致力于军事核心技术的研发,研究人员发现高速飞行器设计受到飞行环境的影响,飞行器与大气之间摩擦产生的大量热需要及时冷却,其中化学热沉是重要的解决途径,吸热型碳氢燃料作为一种优良的燃料型冷却剂,由于其优异的化学性能受到广泛关注。HZSM-5分子筛催化剂是超临界条件下吸热型碳氢燃料催化裂解的常用催化剂,为了防止燃料在催化裂化过程中,HZSM-5催化剂产生积炭以及催化剂失活
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随着科学技术的发展,全球国家都在致力于军事核心技术的研发,研究人员发现高速飞行器设计受到飞行环境的影响,飞行器与大气之间摩擦产生的大量热需要及时冷却,其中化学热沉是重要的解决途径,吸热型碳氢燃料作为一种优良的燃料型冷却剂,由于其优异的化学性能受到广泛关注。HZSM-5分子筛催化剂是超临界条件下吸热型碳氢燃料催化裂解的常用催化剂,为了防止燃料在催化裂化过程中,HZSM-5催化剂产生积炭以及催化剂失活现象,制备高效稳定的HZSM-5催化剂迫在眉睫。本论文采用离子交换法对HZSM-5分子筛催化剂与Na Cl溶液进行离子交换来调控催化剂的酸性,优化其在正十二烷超临界催化裂解中的催化活性,采用气相色谱分析裂解过程催化剂活性的变化。采用电位滴定法对HZSM-5分子筛催化剂与Na Cl溶液交换后的滤液进行酸量测定,采用XRD、正丙胺升温裂解法(n-propylamine TPD)对催化剂进行了表征,并用程序升温氧化法(TPO)对经过超临界催化裂解反应后的催化剂上沉积的积炭进行分析。XRD结果表明,Na Cl溶液对HZSM-5分子筛进行离子交换对分子筛的晶体结构没有影响。电位滴定和n-propylamine TPD酸性分析表明Na Cl离子交换是实现分子筛酸性调控的有效方法。在该交换过程中,溶液的p H值随着离子交换时间的呈现震荡下降趋势,可能是由于HZSM-5分子筛颗粒表面带负电荷,吸附液相中的Na+和H+形成受剪切作用扰动的非稳态双电层所致。正十二烷超临界催化裂解研究结果表明,催化剂的酸量过高或者过低都不利于正十二烷的转化,造成催化剂失活程度高。在Na Cl浓度为0.6~0.8 M时,离子交换后的催化剂酸强度和酸量适中,既能保持一定的催化活性,又能有效地抑制积炭生成,可有效提升催化剂在正十二烷超临界催化反应过程中有效活性。
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