近几十年来，非线性光学材料在激光的倍频、混频、参量放大与振荡、集成光学、光学通讯、光束转向、光束畸变消除、图像放大与变换、光信息处理余光信号控制、光受限与阈值监测、全光学连接、光计算机等方面显示出诱人的应用前景，因此探索新型非线性光学材料的研究与开发工作，一直受到各国科学家们的重视。在实验上，有机分子材料由于具有大的非线性光学系数、宽的响应波段、良好的柔韧性、高的光损伤阈值和较低成本，以及易于合成、可以进行裁减和修饰等特点而倍受实验工作者的关注。在理论研究方面，由于从头计算量子化学理论方法的迅速发展，使得对分子材料非线性光学性质的理论研究得以迅速发展。理论研究不仅可以预测现有分子材料的各种非线性光学性质，而且还可以从理论上设计新型的分子材料，给实验合成以理论指导。　　本论文主要基于从头计算的量子化学理论，利用各种不同的理论和计算方法，系统研究了一系列实验室最新合成的有机共轭分子的线性和非线性光学性质，讨论了分子结构与性质之间的关系。本文的主要工作分为两个部分:第一部分研究了气相下(E)4，4-二[二苯基氨基]苯乙烯(BDPAS)及其一系列衍生物的双光子吸收特性。第二部分计算了气相下两类三苯胺衍生物分子双光子吸收性质。　　下面简要介绍本论文研究的主要内容与结果。　　一、气相下有机分子BDPAS及其一系列衍生物的单光子和双光子吸收特性。在密度泛函理论(DFT)的水平上，利用少态模型方法计算了BDPAS及其一系列衍生物的单、双光子吸收截面。　　1、一维有机分子的单光子和双光子吸收特性。研究结果显示，对一维有机分子，分子共轭链的长度、给(受)体的强度、分子的对称性都是影响分子双光子吸收截面的重要因素。增大分子共轭链的长度可迅速增大其双光子吸收截面。　　2、多维树枝状有机分子的单光子和双光子吸收特性。通过对多枝分子的单光子和双光子吸收特性的分析，发现分子的分枝链长度，分枝的结构，中心原子这些因素都可影响多枝分子的单、双光子吸收性质。同时，我们还给出了分子电荷转移态的电荷迁移过程。　　二、气相下两类三苯胺衍生物分子双光子吸收性质。研究结果表明，两分子均具有较大的双光子吸收截面，是很好的双光子吸收材料。且具有多支结构的分子比具有单支结构的分子有更强的双光子吸收强度。计算数值结果和实验结果符合地较好。　　本论文分为六章。第一章为综述，简单介绍了非线性光学以及非线性光学材料的研究进展。第二章介绍了量子化学的理论方法包括从头计算方法、波恩-奥本海默近似、Hartree-Fock近似、密度泛函理论等。第三章介绍了近年来计算非线性光学性质常用的计算方法，包括态求和方法、少态模型方法、响应函数方法。第四章介绍了BDPAS及衍生物的研究过程和计算结果，对结果进行了讨论，并和已有的实验测量结果进行了比较。第五章介绍了两类三苯胺衍生物分子双光子吸收性质。第六章是总结和展望。