废锂电池正极二次制备材料及在抗生素降解中的应用研究

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废锂离子电池(LIBs)是一种富含过渡金属且数量巨大的固体废物,若不经处理长期堆置,电池内部的金属和有机成分会释放到周边环境中,造成严重的土壤、水体及大气污染,最终危害人体健康。对废锂离子电池的资源化再利用不仅能缓解日益增重的环境压力,而且还能回收紧缺的金属资源,对建设资源节约型、环境友好型社会具有重要意义。本文以废锂离子电池正极为研究对象,使用多种方法处理正极浸出液,制备了三种不同类型的功能材料,并对这些材料降解四环素族抗生素的性能展开深入的研究。通过材料表征、降解实验和机理分析,揭示了三种材料降解抗生素的内部机制,为废锂离子电池正极资源化再利用提供了一种新思路。主要研究结果如下:(1)使用硫化钠(Na2S)处理废LIBs正极浸出液,制备了 Co-S复合材料。该材料组成复杂,含不同化学态的钴和硫。此外,该材料展现出较好的四环素降解能力,降解过程依赖于材料表面产生的氧化性空穴。在25℃,投加量为1.6g/L,碱性条件下,材料对四环素的降解率能达到98.6%。(2)使用二硫代氨基甲酸钠(C5H10NNaS2)处理正极浸出液,并通过无氧煅烧中间体产物,制备了结构清晰、稳定性更高的Co1-xS@CN材料。该材料含碳层和六方晶系的Co1-xS纳米颗粒,其中,高价态的钴(Co3+)占比较高,且S、N较好的掺杂在碳层中。同时,实验表明,该材料对四环素、盐酸金霉素和土霉素均具有降解能力。在pH=10,投加量为1.5g/L,25℃下,三种抗生素的降解率分别达到98.4%、99.3%、87.9%。此外,机理分析表明,该材料表面发生的Co3+/Co2+转化过程能产生氧化性空穴,直接降解抗生素,材料表面存在的电子也能结合溶解氧,生成·OH和·O2-,进一步提升降解能力。(3)在g-C3N4上负载Co1-xS@CN材料,制备了环保稳定的Co1-xS@CN/g-C3N4材料。该材料具有片状纳米结构,其中Co1-xS@CN与g-C3N4有机地结合在一起。抗生素降解实验表明,在可见光激活下,该材料能产生氧化性空穴、·O2-和·OH。这些活性物质能促使抗生素分子发生脱甲基、脱羰基、碳碳键断裂等反应,进而达到高效、稳定降解四环素族抗生素的目标。
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