【摘 要】
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锂资源的迅速枯竭激发了研究人员对其他电化学储能系统的研究。其中,锌离子电池正极材料的研究工作主要集中在提高锌离子电池的能量效率、倍率性能、功率密度和使用寿命等。钒氧化物作为层状结构材料,具有成本低、资源丰富、比容量大等优点,是开发下一代电化学储能最有前途的电极材料之一。其中构建纳米材料来增加电化学反应的活性位点、引入晶体缺陷均可以提高钒基正极的容量和倍率性能。本论文用溶剂热法制备中空花状五氧化二钒
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锂资源的迅速枯竭激发了研究人员对其他电化学储能系统的研究。其中,锌离子电池正极材料的研究工作主要集中在提高锌离子电池的能量效率、倍率性能、功率密度和使用寿命等。钒氧化物作为层状结构材料,具有成本低、资源丰富、比容量大等优点,是开发下一代电化学储能最有前途的电极材料之一。其中构建纳米材料来增加电化学反应的活性位点、引入晶体缺陷均可以提高钒基正极的容量和倍率性能。本论文用溶剂热法制备中空花状五氧化二钒纳米微球。以偏钒酸铵和硫代乙酰胺为原料,去离子水和乙二醇为溶剂,制备了四硫化钒（VS4）前驱体,并通过一步退火法,在氧气气氛下退火制备富含氧缺陷的五氧化二钒（简称Od-V2O5）,在该基础上,通过在氩气气氛下退火VS4前驱体,制备了V5S8/VOx异质界面材料,该材料表现出0.79 V的平均放电电压,进一步提高了锌离子电池的能量密度。具体研究内容如下:（1）以商业五氧化二钒（V2O5）为原料,柠檬酸为还原剂、二乙二醇和异丙醇作为溶剂,用无模板溶剂热法制备独特的中空花状V2O5纳米微球材料。XRD、SEM、TEM结果表明HN-V2O5具有中空片层的纳米结构,外观类似“花状”微球。作为锌离子电池正极时,HN-V2O5电极展现出415 m Ah g-1的高容量、优异的倍率性能(在20 A g-1下为215 m Ah g-1)和循环稳定性（循环1000次后容量保持率为81%）。同时对HN-V2O5电极的活化过过程进行探究。结果表明,在活化过程中,HN-V2O5电极从Zn2+和V2O5双相反应逐步转变成固溶嵌入式的单相反应,活化后单相反应加快了Zn2+的脱嵌速率。（2）用一步退火法在氧气下退火VS4前驱体制备出V2O5,并对不同的退火温度X进行探究（X=100/200/300/400/500/600）相对应的样品命名为（VS4-100/VS4-200/VS4-300/VS4-400/VS4-500/VS4-600）。XRD、XPS、SEM-EDS、BET和电化学结果表明,在退火温度高于300℃以上时VS4前体才能转化成V2O5,且随着退火温度的升高,形貌从球状转变成的棒状,结合BET结果发现VS4-500比表面积最大(23 m~2g-1),XPS结果表明VS4-500含有氧缺陷,同时VS4-500的电化学性能最优(0.1 A g-1电流密度下560 m Ah g-1),基于五氧化二钒589 m Ah g-1的理论容量,其放电深度高达95%。（3）用一步退火法在氧气下退火VS4前驱体制备出V5S8/V2O3异质界面材料,XRD、XPS结果表明形成这种异质界面的充要条件是VS4前体中必须含有的晶格氧且保留了VS4的晶体结构。HRTEM结果直接证明了V5S8/V2O3异质界面的成功制备。由V5S8/V2O3异质界面正极表现出独特的电化学机制,其通过原位电化学反应转化成V5S8/VOx异质电极,随后表现出498 m Ah g-1的高容量和384 Wh Kg-1的高能量密度,具有高平均放电电压（0.79 V）。相较于无异质界面电极,异质界面电极提高了锌离子电池15%的能量效率。同时V5S8/VOx异质界面电极能够在10 A g-1下最高表现出414 m Ah g-1的可逆容量,超过了大多数锌离子电池的容量纪录。
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