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加成型液体硅橡胶(ALSR)具有优异的耐候性,电气绝缘性以及耐高低温等特性,广泛应用于航空航天、电子电器、医疗器械等领域。然而,ALSR分子链的侧基主要是缺乏反应活性的非极性基团(甲基、苯基、乙基等),导致其表面能较低,粘接性能较差。尤其在潮湿地区,雨水、潮气等容易侵蚀到ALSR粘接界面,破坏其粘接强度,严重影响了ALSR在粘接密封领域的应用。因此,本文在自主合成含氢MQ硅树脂的基础上,通过硅氢加成反应将丙烯酸酯基引入到含氢MQ硅树脂上,制备含丙烯酸酯基MQ硅树脂型增粘剂(HMQ-g-TPGDA),并加入到加成型液体硅橡胶中,制备了具有高粘接强度以及优异耐水性的ALSR胶粘剂。主要研究内容和结果如下:(1)在盐酸的催化作用下,通过正硅酸乙酯(TEOS)和四甲基二硅氧烷(~HMM~H)的水解缩合反应,制备了含氢MQ硅树脂(HMQ),采用傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、核磁共振氢谱(~1H NMR)和凝胶渗透色谱(GPC)对其结构进行了表征,研究了投料摩尔比n(~HMM~H)/n(TEOS)、反应时间、反应温度、盐酸的用量、去离子水的用量对HMQ的含氢量、粘度以及产率的影响。结果表明,HMQ的最佳合成条件是:n(~HMM~H)/n(TEOS)为0.9,反应时间为3 h,反应温度为30℃,盐酸用量和水用量分别为单体总质量的10%和30%。在此条件下制备的HMQ数均分子质量(M_n)为1581,分子量分布指数(PDI)为1.09,含氢量为0.917wt%,粘度为35.0 m Pa·s,产率达到90.11%。(2)在氯铂酸-异丙醇的催化下,通过二缩三丙二醇二丙烯酸酯(TPGDA)和HMQ的硅氢加成反应,制备了含丙烯酸酯基MQ硅树脂型增粘剂(HMQ-g-TPGDA),采用GPC、FT-IR和~1H NMR对其结构进行了表征,研究了HMQ中n(Si-H)与TPGDA中n(C=C)的比值、铂催化剂用量、反应时间和反应温度对HMQ-g-TPGDA的结构、产率及其对ALSR增粘作用的影响。考察了HMQ-g-TPGDA的储存稳定性。结果表明,当n(Si-H)/n(C=C)为0.500,铂催化剂用量为2 ppm,反应时间为2 h,反应温度为80℃时,HMQ-g-TPGDA的产率达到70.34%,其对ALSR的增粘效果最好,而且具有良好的储存稳定性。(3)将HMQ-g-TPGDA添加到ALSR中,制备了ALSR胶粘剂,系统研究了HMQ-g-TPGDA对ALSR胶粘剂的硫化特性、力学性能以及对聚碳酸酯(PC)、尼龙66(PA66)和铝(Al)的粘接性能的影响,探讨了HMQ-g-TPGDA对ALSR胶粘剂的增粘机理。结果表明,HMQ-g-TPGDA可以显著提高ALSR胶粘剂的力学性能和粘接性能,随着HMQ-g-TPGDA用量的增加,ALSR胶粘剂的粘接强度先提高后降低。当HMQ-g-TPGDA用量为2 phr时,ALSR胶粘剂的粘接强度最高,其与PC、PA66和Al的拉伸剪切强度分别从未添加增粘剂时的0.44 MPa、0.43 MPa和0.84 MPa增加到3.44 MPa、1.61 MPa和2.34 MPa。(4)采用去离子水对添加了HMQ-g-TPGDA的ALSR胶粘剂进行浸泡处理,研究了ALSR胶粘剂的耐水性能。考察了浸水温度和浸水时间对ALSR胶粘剂与PC、PA66和Al粘接强度的影响,通过全反射傅里叶变换红外光谱分析(ATR-FTIR)对在100℃的沸水中水煮不同时间的ALSR进行了表征。结果表明,添加了HMQ-g-TPGDA的ALSR胶粘剂与PC、PA66和Al的粘接接头具有良好的耐水性,其中与PC的耐水性最好,在100℃的沸水中浸泡8 h后,ALSR与PC的拉伸剪切粘接强度仍达到2.45MPa。ALSR力学性能和ATR-FTIR分析结果表明ALSR胶粘剂基体具有良好的耐水性,在100℃沸水中浸泡8 h后,ALSR胶粘剂力学性能的下降幅度低于6%,红外谱图基本上没有变化。