论文部分内容阅读
随着能源技术的创新,推动人类社会不断进步,化石燃料作为人类主要利用的能源,不仅面临枯竭的危险,还与医药、染料、重金属、元素富集等一起对环境造成严重破坏,因此,寻找可替代的清洁能源、净化已被污染的环境是目前需要解决的两大问题。氢气是一种来源广、可再生、燃烧热值高、燃烧产物只有水的绿色二次能源,当前受到广泛的关注。半导体光电化学分解水产氢和降解污染物是一种很有前景的技术,半导体光阳极材料的性能是影响光电转化效率的关键。由于具有资源丰富、较高的化学稳定性、制备方法简易、带隙较窄等优点,硫化镉（CdS）、硫化铜（CuS）、硫化铋（Bi2S3）等硫化合物半导体材料被广泛用于光电化学领域。但是,由于较低的可见光利用率、较高的电子空穴复合率等因素的影响,单一的硫化物半导体光电转化效率很低。本论文以提高硫化物基半导体的光电化学性能为目标,采用形成异质结构和元素沉积两种方法,成功制备了复合光阳极,并对其光电化学分解水产氢和降解染料的性能进行了研究。本论文的工作具体如下:第一部分,ZnO/CuS异质结复合光阳极的制备及其光电性能的研究采用水热、溶胶凝胶、旋涂和连续离子层吸附反应（SILAR）的方法成功制备了ZnO/CuS异质结复合光阳极。通过沉积CuS纳米簇,光阳极的光电性能有了显著的提高。通过改变连续离子层吸附反应的次数调整CuS的负载量,研究其对光电性能的影响。当SILAR循环次数到10次时,ZnO/CuS复合光阳极表现出最好的光电性能,在0.37（V vs.Ag/AgCl）时,ZnO/CuS-10光阳极的最大光电流密度为1.55 mA?cm-2,在0.984（V vs.RHE）下,ZnO/CuS-10光阳极的最大ABPE为0.368%。第二部分,TiO2/Bi2S3异质结复合光阳极的制备及其光电降解性能的研究采用水热法和连续离子层吸附反应的方法成功制备了TiO2/Bi2S3异质结复合光阳极。通过不同的连续离子层吸附反应的次数调节Bi2S3的负载量,研究其对光电性能的影响。当SILAR进行到28次时,TiO2/Bi2S3光电性能最为突出。以罗丹明B作为污染物研究不同条件下不同循环次数的TiO2/Bi2S3的光电催化性能及降解能力,结果显示TiO2/Bi2S3-28样品的最大光电流密度为2.8 mA?cm-2,最多能降解罗丹明B将近25%,其太阳能转换效率在0.73（V vs.RHE）下达到约0.43%。第三部分,TiO2/Au/PbS异质结复合光阳极的制备及其光电降解性能的研究通过水热和连续离子层吸附反应及化学浴沉积的方法成功构建TiO2/Au/PbS异质结复合光阳极。通过调节SILAR的沉积次数及沉积Au元素的量研究该复合光阳极的光电化学性能及降解能力。结果显示TiO2/Au/PbS-2光电催化降解性能最佳,在1.2（V vs.Ag/AgCl）下光电流达到接近4.7 mA?cm-2,最多降解罗丹明B接近50%,在0.727（V vs.RHE）时达到最高ABPE 0.643%。