【摘 要】
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含氮羧酸衍生物配体因其多种多样的配位模式一直被认为是合成具有特殊结构和性能的新颖配合物的理想结构构筑器。本文采用水热法,选择1,1’-双（3,5-二羧基苄基）-4,4’-联吡啶)
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含氮羧酸衍生物配体因其多种多样的配位模式一直被认为是合成具有特殊结构和性能的新颖配合物的理想结构构筑器。本文采用水热法,选择1,1’-双（3,5-二羧基苄基）-4,4’-联吡啶)二氯化物（H4bdcbpy·2Cl）,4,5-咪唑-二羧酸（H2imdc）,1,1’-双（（4-羧基苯基）-4,4’-联吡啶）二溴化物（H2bpybc·2Br）为配体成功合成了四种配合物1-4,对1-4进行了结构和性质的探究,主要研究内容如下:（1）以1,1’-双（3,5-二羧基苄基）-4,4’-联吡啶二氯化物（H4bdcbpy·2Cl）为配体,在不同温度下通过溶剂热反应成功合成了两种新型多孔锌金属有机骨架配合物1和2。低温合成的配合物1为单斜晶系,高温合成的配合物2为三方晶系。采用X-射线单晶衍射对配合物1和2的结构进行解析。结果表明1和2的组成相同,但空间群不同。两种配合物的结构差异表明,温度对锌基配合物的形成起着重要作用,即低温更有利于合成出较高产率的配合物1。两种配合物中的Zn2+离子被脱质子的甲酸基团桥接,形成三维网络结构。H4bdcbpy·2Cl提供了酸性环境,导致DMF分解为一种罕见的C3H2N22+阳离子和甲酸阴离子。配合物1的荧光光谱在527 nm处有一个强的发射峰。对配合物1进行了氮气吸附测定,实验发现,配合物1的吸附量为711m2g-1。另外,选择DMF、丙酮（Acetone）、二氯甲烷（DCM）、甲醇（Me OH）和水（H2O）五种溶剂浸泡配合物1,并对所得到的产物进行粉末X-射线衍射分析,结果表明配合物骨架在大尺寸的分子DMF和Acetone浸泡后仍能保持稳定,而在小尺寸的Me OH、DCM和H2O中浸泡后,骨架发生了扭曲或塌陷。（2）采用水热法以4,5-咪唑-二羧酸（H2imdc）为配体制备了金属锌配合物[Zn（Himdc）2（H2O）2]（3）。X-射线单晶衍射分析表明配合物3为单核配合物,3中存在分子内氢键和分子间氢键,可将单核配合物联接成三维氢键超分子网络结构。因此,氢键在构筑超分子网络结构中起着重要的作用。荧光光谱显示配合物3的最大发射波长为504 nm。（3）选择紫精配体1,1’-双（（4-羧基苯基）-4,4’-联吡啶）二溴化物（H2bpybc·2Br）,均苯四甲酸（H4btec）和Zn（NO3）2·6H2O,通过自组装在常温下成功合成出一种光致变色配合物[H2bpybc]·[H3btec]2·2H2O（4）。缺电子的[H2bpybc]2+阳离子和提供电子的[H3btec]-阴离子通过与晶格水分子间的氢键连接起来,形成具有供体-受体体系的三维超分子结构。[H3btec]-阴离子之间通过氢键形成阴离子链,阴离子链通过与晶格水分子间的氢键形成阴离子层。[H2bpybc]2+阳离子通过分子间氢键连接到阴离子链,形成了同时含有阴阳离子的两性超分子层。两性超分子层通过与晶格水分子间的氢键相互作用形成了三维超分子网络结构。配合物4具有光致变色特性,在300W氙灯照射下,颜色由黄色变为绿色,原因是光激活电子从供体单元转移到受体单元形成自由基,产生长时间的电荷分离状态,从而表现出快速响应的光致变色现象。紫外-可见吸收光谱证实配合物4的发光特性是由电子转移产生自由基导致的。随着辐照时间延长,荧光强度减弱,荧光光谱可以证实这一结论。
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