【摘 要】
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高镍三元正极材料LiNixCoyMn1-x-yO2（x≥0.6）由于其体积能量密度较高、电压高等特点,被广泛的应用于电动汽车、电动两轮车、物流车以及储能基站等领域。随着石油能源的消耗、环境污染等问题日益加深,人们的环保意识增强,助推了电动汽车在人们生活中的普及,因此高镍三元正极材料也随之成为了研究的热点。目前高镍三元正极材料,由于其镍含量高,导致了其循环性能以及倍率性能较差。这直接导致了电池装车后
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高镍三元正极材料LiNixCoyMn1-x-yO2（x≥0.6）由于其体积能量密度较高、电压高等特点,被广泛的应用于电动汽车、电动两轮车、物流车以及储能基站等领域。随着石油能源的消耗、环境污染等问题日益加深,人们的环保意识增强,助推了电动汽车在人们生活中的普及,因此高镍三元正极材料也随之成为了研究的热点。目前高镍三元正极材料,由于其镍含量高,导致了其循环性能以及倍率性能较差。这直接导致了电池装车后,电动汽车续航能力差和快速充电能力差,有时甚至会威胁电动汽车的安全性能。因此需要寻找改善高镍三元正极材料循环倍率性能的方法。本研究提出了利用共沉淀掺杂、固相掺杂、核壳结构、机械混合等改性手段来提升高镍三元正极材料循环倍率性能。因此探索研究高镍三元材料改性方法的制备过程以及改性材料的选择具有重要的科学研究意义与实际应用价值。本研究首先通过共沉淀方法制备了高镍三元正极材料前驱体NixCoyMn1-x-y（OH）2,采用激光粒度分析、振实密度分析以及XRD分析,探索了高镍三元正极材料前驱体的合成工艺,通过SEM、电化学分析方法探究了不同制备参数对前驱体形貌和循环倍率性能的影响。然后利用固相烧结法制备了 Ti4+掺杂的Li（Ni0.8Co0.1Mn0.1）O2材料,通过共沉淀法制备双核壳结构正极材料 0.5LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2-0.5LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2和掺Mg2+高镍正极材料 Li（Ni0.8Co0.1Mn0.1）xMg1-xO2,采用机械混合法制备了LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2-Li3/8Sr7/16Hf1/4Ta3/4O3。通过激光粒度分析、XRD、SEM等分析手段探究了高镍三元正极改性材料的合成工艺,采用EIS、CV、充放电分析等电化学分析手段,探究了改性过程对高镍三元材料电化学性能的影响。并得到以下成果:（1）实验利用共沉淀法制备高镍三元正极材料前驱体,根据前驱体反应过程中热力学分析以及控制变量分析,确定制备高镍三元正极材料前驱体Ni0.8Co0.1Mn0.1（OH）2的最佳氨水浓度为1.0mol/L,最佳pH值为11.1,在20L反应釜中最佳搅拌速度为900rpm。根据反应过程中各个参数变化对前驱体振实密度的影响建立模型,用于预测当前反应参数所制备出三元前驱体Ni0.8Co0.1Mn0.1（OH）2的振实密度,或者反应过程中参数的改变对三元前驱体Ni0.8Co0.1Mn0.1（OH）2振实密度的影响。（2）实验利用共沉淀方法制备双高镍核壳结构正极材料0.5LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2-0.5LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2,其在830℃烧结温度、1.05倍化学计量比掺锂量下性能最优,初始1C放电比容量可达到172.15mAh/g,1C倍率下循环150次容量保持率可以达到82.9%。（3）实验利用固相烧结法将质量分数为3%的纳米二氧化钛中钛离子掺杂进入LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2材料中,当掺杂量为3%时,在5C倍率下电池循环125次,容量保持率仍可维持在75.0%左右。（4）实验利用共沉淀的方法将Mg2+掺杂进入Ni0.8Co0.1Mn0.1（OH）2前驱体中,当掺杂的摩尔分数为2%时,对比于未掺杂材料,首次充放电效率从80.5%提升至82.9%;倍率测试分析中,5C/0.1C的比率从65.9%提升到70.0%;1C倍率下循环100次容量保持率从80.8%提升至91.9%。（5）实验利用固体电解质Li3/8Sr7/16Hfi/4Ta3/4O3与LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2进行混合,制备出复合性材料,当Li3/8Sr7/16Hf1/4Ta3/4O3混合量为LiNi0.6Coo.2Mn0.2O2材料质量的3%时,与未混合固体电解质材料相比,氧化还原峰电压差从0.211V下降至0.160V,极化作用有所缓解;1C倍率下循环100次后容量保持率为86.11%比未混合电解质的三元材料高出13.6%。倍率性能测试中混合材料3C/0.1C比率从73.2%提升至79.6%。
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