TS-1合成中Na~+对催化性能的影响及失活催化剂再生的研究

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钛硅分子筛(TS-1)催化环己酮氨肟化合成环己酮肟的反应具有反应条件温和、反应转化率和选择性高、无环境污染等优点,近年来已经成为研究的热点。该工艺有望取代传统工艺成为环己酮肟生产的主要技术。以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为模板剂,以钛酸丁酯(TBOT)和正硅酸乙酯(TEOS)为原料水热合成TS-1分子筛;采用连续浆态反应装置,研究了在合成过程中Na+对TS-1分子筛催化性能的影响。实验结果表明,合成过程中,当Na/TPAOH <3mol.%时,TS-1分子筛的催化性能没有受到钠离子影响,催化剂在加速失活的条件下寿命为16h;当Na/TPAOH=3mol.%时,催化剂使用寿命降到12h,但环己酮转化率与环己酮肟选择性没有受到钠离子明显影响;当Na/TPAOH>3mol.%时,催化剂的使用寿命减少至2h,同时,环己酮转化率与环己酮肟选择性出现明显下降,低于98%和99%。为了深入研究合成过程中Na+对催化剂性能的影响,采用XRD、SEM、XPS、ICP、FT-IR、UV-Vis和TGA等技术对合成中加入Na+的催化剂进行了表征。结果表明,合成中加入Na+的样品的晶体结构没有遭到破坏,但是随着Na+量的增加,分子筛晶体尺寸与非骨架钛含量同时增加,而骨架钛含量降低。因此,催化剂寿命变短是由TS-1晶体尺寸变大和骨架钛减少以及非骨架钛增加造成的。分子筛合成过程中,Na/TPAOH应该控制在3mol.%以下。本论文还研究了失活催化剂的再生,对不同方法再生的催化剂催化性能进行了考察,同时通过XRD、FI-IR、TGA等技术分别对新鲜、失活和再生催化剂进行了表征。结果表明,催化剂失活是由于反应产物或副产物的聚合物沉积在催化剂表面、孔道,阻塞、覆盖了催化剂活性位造成的。H2O2/HNO3再生溶液能够溶解和氧化沉积在催化剂表面、孔道的有机物,通过该体系再生后的催化剂催化性能可以达到新鲜催化剂水平。
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