Ni/CeO2金属催化剂制备及超临界水体系下苯酚催化气化的研究

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无论是作为生物质木质素的典型模型化合物,还是作为常见的有机污染物,研究苯酚降解都具有重要意义。在前人有关超临界水气化技术在有机物废水处理和生物质气化制生物燃气研究的基础上,论文以常见有机污染物苯酚代替类别多样生物质及成分复杂木质素作为典型模型化合物,分析超临界水体系下苯酚催化气化的气相和液相产物,探究催化剂制备过程中的物相变化,以及这些变化对催化活性的影响,最后利用动力学模型模拟苯酚的转化途径以及反应温度、时间对苯酚气化效率的影响。本研究采用多元醇还原法制备了Ni/CeO2(20%wt负载量)催化剂,并将其用于超临界水体系下苯酚催化气化研究,以获得CH4、H2、CO2等气体产物。在525℃和0.098 g/cm3水密度条件,超临界水体系下5wt%物料浓度的苯酚以0.5g Ni/CeO2/g的催化剂加入量反应60min后碳转化率提高到近80%,主要目标气体产物是CH4和H2。与Ni/Si O2-Al2O3(65wt%负载量)商用催化剂对比实验结果表明,在500℃的相同温度下反应30min,Ni/CeO2催化效率比商用催化剂高近20%。利用GC-MS对液体产物分析发现,Ni/CeO2催化剂在超临界水体系下苯酚催化气化的反应过程中能够显著地抑制二聚体以及多环芳香烃的生成。通过BET,XRD,XPS,TPR和TEM表征发现,利用多元醇还原法制备的Ni/CeO2金属催化剂中含有Cex Niy O合金,这应该是催化剂具有优异的碳气化效率和气体产率的原因。通过对生成气体产物和液相中形成焦炭的过程动力学模拟分析可知,气体生成反应的频率因子和活化能分别为7.10±0.50和58.07±3.19 k J/mol,而结焦反应的频率因子和活化能分别为2.64±0.87和36.64±5.58 k J/mol。因此本研究获得的非贵金属的Ni基单金属催化剂具有成本低的特点,为高活性镍铈合金催化剂在超临界水体系下催化气化的产业化提供了新的研究思路,在苯酚低成本气化产富燃气体方面具有巨大的应用前景。
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