【摘 要】
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表面增强拉曼光谱（Surface enhanced Raman spectroscopy,SERS）通过分子指纹信息实现高灵敏检测。在过去的数十年中,随着纳米科学和技术的发展,特别是纳米材料合成技术的飞速发展,给SERS带来日新月异的变化,特别是对SERS基底中的热点的关注和思考。研究人员致力于设计和构筑具有丰富热点的SERS基底,一大批相关的实验和理论也相继出现。但如何采用简单的方法,构筑出大量
【基金项目】
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重大新药创制国家科技重大专项项目:xxx超灵敏检测及其拮抗剂高效筛选关键技术（2018ZX09J18112）； 国家自然科学基金（61605221;21974142）； 安徽省重点研发计划（201904d07020009;1804d08020308）；
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表面增强拉曼光谱（Surface enhanced Raman spectroscopy,SERS）通过分子指纹信息实现高灵敏检测。在过去的数十年中,随着纳米科学和技术的发展,特别是纳米材料合成技术的飞速发展,给SERS带来日新月异的变化,特别是对SERS基底中的热点的关注和思考。研究人员致力于设计和构筑具有丰富热点的SERS基底,一大批相关的实验和理论也相继出现。但如何采用简单的方法,构筑出大量的更小间隙热点,并让目标物分子主动的进入这些热点区域,实现从热点到有效热点的转化,是SERS检测研究领域的关键问题所在。本论文基于SERS检测研究过程中的主要影响因素分析,针对如何采用简便高效的方法,构筑出大量的热点,并让目标物分子主动的进入这些热点区域的关键问题,成功实现了多种小间隙SERS热点构筑及其自动捕获目标物分子的原理研究。主要研究内容包括:（1）设计并构筑了一种长周期高稳定三维小间隙SERS热点矩阵。通过在传统水体系Ag NPs溶胶中加入非挥发性溶剂丙三醇水溶液,调节丙三醇的含量,优化出最佳比例,生成的三维热点矩阵可以稳定、高效地存在至少20 min,结合暗场显微镜、原位动态紫外-可见吸收光谱,及动态检测过程中的SERS光谱分析,探索构筑的长周期高稳定三维（3D）热点矩阵性质。可实现对10-8 mol/L节球藻毒素（NOD）、噻苯唑（TBZ）和冰毒（METH）的高灵敏、高稳定检测。（2）精细解析了纳米粒子团聚过程并将其用于拔罐效应物质原位动态监测。结合原位透射电子显微镜和理论分析进一步解析纳米粒子在形成热点过程中的行为,提出了 FLERS（絮凝体增强拉曼光谱）概念。在溶液蒸发过程中,纳米粒子相互靠近并聚集在一起形成絮凝体,纳米粒子之间的间隙始终保持在7-9 nm。当所用溶胶量为5 μL时,形成的絮凝体能稳定存在约7 min。将FLERS方法特异性应用于原位无创监测,结合质谱分析,发现拔罐后可能会产生组胺、二硫蛋白等效应物质,在一定程度上解析了传统中医手段拔罐的科学原理。（3）开发了一种基于纳米毛细泵模型的小间隙热点自动捕获目标物分子通用SERS方法。利用液液界面自组装方法构筑大面积二维热点覆盖层,结合原位高速摄像及SEM图分析,纳米粒子间隙从蒸发初期的大约16 nm到最后的6 nm。随着纳米粒子相互靠近,形成了热点无处不在的纳米毛细泵模型。同时分析不同间隙处的压差,表明溶剂始终携带目标物分子向间隙更小处移动,实现热点激活。该方法可以对各种类型目标物分子进行高灵敏检测。并成功实现单个A549细胞在光热刺激下死亡过程的原位监测。（4）设计并构筑了MoS2-Ag异质纳米口袋小间隙,开发一种高稳定超灵敏SERS方法。与纳米毛细泵模型相比,基于MoS2-Ag异质纳米口袋的方法SERS信号强度普遍提高3-7倍。同时由于单层MoS2膜的封闭作用,目标物分子可以随溶剂停留在纳米口袋中一段时间,检测稳定性大大提高,实现10-11 mol/L低浓度下5-6 min的高效稳定检测。另外,还考察了对不同类型分子农药残留（PQ）、毒物（溴敌隆）、食品着色剂（柠檬黄）和抗肿瘤药物（5-FU）的高稳定和高灵敏检测。
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