【摘 要】
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锂离子电池具有较高的能量密度和工作电压以及成本低等优点,成为目前能量储存和电动汽车的首选能源装置。层状富锂锰基正极材料因具有较高的放电比容量而备受关注。然而,由于富锂锰基材料较差的循环性能和倍率性能以及首次库伦效率低等问题严重制约它的商业化应用。本文采用溶胶凝胶法制备F-或Fe3+掺杂Li1.2Mn0.54Ni0.13Co0.13O2正极材料（LMNC）,采用XRD,SEM,HRTEM,XPS,E
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锂离子电池具有较高的能量密度和工作电压以及成本低等优点,成为目前能量储存和电动汽车的首选能源装置。层状富锂锰基正极材料因具有较高的放电比容量而备受关注。然而,由于富锂锰基材料较差的循环性能和倍率性能以及首次库伦效率低等问题严重制约它的商业化应用。本文采用溶胶凝胶法制备F-或Fe3+掺杂Li1.2Mn0.54Ni0.13Co0.13O2正极材料（LMNC）,采用XRD,SEM,HRTEM,XPS,EIS,CV,ICP-OES和恒流充放电测试研究F-或Fe3+掺杂对LMNC正极材料的晶体结构、微观形貌、充放电过程中的相变行为以及电化学性能的影响,主要研究内容及结果如下:（1）F-或Fe3+掺杂的LMNC由六方Li MO2和单斜Li2Mn O3相组成,具有良好的层状结构、结晶度、分散度以及较低的Li+/Ni2+混排,粒径为200-500nm。F-掺杂取代O2-与Fe3+掺杂取代Co3+均可稳定Li2Mn O3相,抑制晶格氧的损失和相变行为、电解液与正极材料间的副反应、抑制Jahn-Teller畸变效应,和扩大Li层间距、促进Li+迁移。（2）固相反应制备聚偏氟乙烯（PVDF）掺杂的LMNC材料比氟化铵液相掺杂材料表现出更优的电化学性能。Li1.2Mn0.54Ni0.13Co0.13O1.95F0.05（LMNC-0.05FP）在1C下的放电比容量为195.4 m Ah g-1,循环100圈后的容量保持率高达87.4%,高于未掺杂材料（LMNC-RAW）的190.7m Ah g-1和64.8%。LMNC-0.05FP的Li+迁移速率为5.86×10-16 cm~2·s-1,约为LMNC-RAW的3.2倍。（3）三个羧基的柠檬酸为络合剂制备的LMNC材料具有更低的Li+/Ni2+混排和高出一个数量级的Li+迁移速率,电化学性能优于乙醇酸（一个羧基）为络合剂制备的材料。LMNC-RAWC和Li1.2Mn0.54Ni0.13Co0.12Fe0.01O2（LMNC-0.01FeC）的Li+迁移速率为1.08×10-15 cm~2·s-1和1.02×10-14 cm~2·s-1,0.1C下的放电比容量为272.4m Ah g-1和265.1m Ah g-1,倍率性能测试中5C下的放电比容量为109.2m Ah g-1和126.1m Ah g-1。LMNC-0.01FeC在1C下循环100圈和200圈的容量保持率为87.1%和73.7%。
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