【摘 要】
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四环素是一种常见的抗生素药物,主要用于治疗呼吸道,肠道和泌尿道的感染。由于其难以被人体吸收,大部分四环素会直接排放到污水中。自然条件下很难完全降解四环素,反而会产生一系列有毒的代谢及降解中间产物。为了保护水体中的菌落组成,避免造成生态破坏,含四环素废水必须在排放前对四环素进行降解。本论文首次提出了使用新型的基于纳米零价铁(NZVI),类石墨相氮化碳(g-C_3N_4)和覆盖碳层的膨胀石墨(EGC)
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四环素是一种常见的抗生素药物,主要用于治疗呼吸道,肠道和泌尿道的感染。由于其难以被人体吸收,大部分四环素会直接排放到污水中。自然条件下很难完全降解四环素,反而会产生一系列有毒的代谢及降解中间产物。为了保护水体中的菌落组成,避免造成生态破坏,含四环素废水必须在排放前对四环素进行降解。本论文首次提出了使用新型的基于纳米零价铁(NZVI),类石墨相氮化碳(g-C3N4)和覆盖碳层的膨胀石墨(EGC)所制备的NZVI/g-C3N4@EGC复合材料,用于去除水溶液中的四环素。此外,通过场发射扫描电子显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)和BET对复合材料的表面形貌、比表面积和孔隙结构分析得出,NZVI/g-C3N4@EGC表面的NZVI颗粒分布均匀,且复合材料具有较高的比表面积和多孔隙结构。通过X射线衍射(XRD)、X射线电子能谱(XPS)分析证明了该复合材料的成功合成,NZVI的负载不会破坏g-C3N4原有的晶体结构。利用紫外-可见漫反射光谱(UV-vis-DRS)、和光致发光光谱(PL)分析得出,与未改性g-C3N4相比,该复合材料表现出更好的光学特性,能高效吸收并利用紫外光和可见光,并且光生电子-空穴对寿命长。上述性质对其催化性能具有重要意义。在反应过程中,NZVI/g-C3N4@EGC表现出显着的吸附能力,还原能力和光催化活性。实验表明,在120分钟的反应时间后,NZVI/g-C3N4@EGC实现了98.5%的四环素降解效率,远远高于原始的g-C3N4(25.9%)和纯NZVI(45.9%)。本论文研究表明,在该反应体系中实现了协同效应;维持了NZVI的还原能力,通过促进光生电子(e-)和空穴(h+)的分离来增强了g-C3N4的光催化活性。此外,通过研究四环素的降解机理,确定了四环素的去除步骤经历了吸附,还原和光降解的两个阶段。淬灭剂实验确定了空穴(h+)和超氧自由基(·O2-)是降解四环素分子的主要活性组分。在对中间体进行分析的基础上,提出了该反应体系中四环素的降解途径。此外,NZVI/g-C3N4@EGC在五次循环测试中显示出了较高的稳定性和可重复利用性,并具有从水溶液中轻松分离的磁性。从应用的角度来看,NZVI/g-C3N4@EGC在降解抗生素废水方面具有良好的前景。
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