【摘 要】
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由于国民经济和社会的快速发展,日渐消耗的能源,不断污染的环境使人们不得不开始着手解决。在过去的多年中,研究人员一直致力于光催化半导体材料。尤其是二氧化钛,以其优异的化学稳定性,廉价,无毒和环保性引起了人们的注意。然而,有两个问题限制了其光催化性能:一个是利用太阳能的效率低下,只能吸收紫外光,另一个是光生电子-空穴（P es-hs）的快速复合。因此,控制介孔二氧化钛带隙以提高紫外光外其他波长光的有效
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由于国民经济和社会的快速发展,日渐消耗的能源,不断污染的环境使人们不得不开始着手解决。在过去的多年中,研究人员一直致力于光催化半导体材料。尤其是二氧化钛,以其优异的化学稳定性,廉价,无毒和环保性引起了人们的注意。然而,有两个问题限制了其光催化性能:一个是利用太阳能的效率低下,只能吸收紫外光,另一个是光生电子-空穴（P es-hs）的快速复合。因此,控制介孔二氧化钛带隙以提高紫外光外其他波长光的有效利用,改善P es-hs的分离效果仍是目前的挑战性课题。本文采用一步溶剂热方法合成了一种介孔二氧化钛纳米管（TNs）光催化剂,并利用其它材料与其进行复合制备异质结光催化剂,改善光响应性能与P es-hs分离效率。并且引入贵金属,以其作为助催化剂进一步提升太阳能光催化性能。本文主要内容分为以下三个部分:1、以硫酸氧钛为前驱体,在无水乙醇,无水乙醚和甘油混合溶液中合成介孔二氧化钛纳米管,这种介孔二氧化钛纳米管（TNs）具有多孔、大比表面积等特点。然后通过浸渍以及高温热处理的方法,制备出具有p-n异质结光催化材料（NiO/TNs）,NiO的存在使TNs带隙由3.2 e V减小至2.9 e V,可见光催化产氢性能提高了4倍(228μmol g-1h-1)。研究证明,表面NiO的引入使得减小的带隙,可见光吸收增加,同时p-n异质结形成了内置电场,促进了P es-hs通过异质界面在NiO和TNs之间的传输。2、以TNs为基体,采用光沉积方法合成了Pt负载的介孔二氧化钛纳米管（Pt/TNs）。TNs表面上生长的Pt纳米粒子可以加快并引导P es-hs传输。通过控制Pt的负载量,制备具有最佳光催化产氢性能的Pt1/TNs。由于Pt负载在TNs表面形成异质结构,使得电子（es）在界面处大量聚集,参与光催化产氢的反应的P es-hs效率提升,进一步提高了光催化产氢性能。因此相比于TNs,Pt1/TNs的可见光催化产氢性能提高了9倍(512μmol·g-1·h-1)。3、以NiO/TNs为基体,采用光沉积方法合成了Pt负载的Pt/NiO/TNs。Pt/NiO/TNs在p-n异质结构形成的内置电场以及Pt助催化剂协同作用下,明显促进了P es-hs的传输和分离效率。材料的吸收范围扩展至可见光范围,光催化产氢性能得以提升。因此,相比于NiO/TNs和Pt1/TNs,Pt/NiO/TNs光催化产氢性能分别提高了4倍和2倍(1000μmol g-1h-1)。在异质结构和Pt的助催化剂作用下,不再受紫外光和本身缺陷限制,可以吸收可见光,因此光催化产氢性能得以提升。
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