AB₂型稀土储氢合金具有较高的储氢容量和优良的常温吸氢性能,在能源转换与存储、化工、电子、宇航等民用和军事领域上获得广泛的应用。然而,大多数稀土系AB₂型储氢合金（如稀土-铁、稀土-钴和稀土-镍体系等）的吸氢过程通常伴随着氢致非晶化和歧化效应,导致其可逆储氢性能差,阻碍其进一步的商业化应用。本论文以Y基稀土AB₂型储氢材料为基础,通过A/B侧合金元素替代,调控合金的晶格参数和电子浓度,以期获得高性能的AB₂型稀土储氢材料。本文采用电弧熔炼、高温退火以及破碎等手段制备得到合金粉末;运用XRD、SEM、EDS等测试技术对储氢合金进行相结构和成分表征,并基于体积法测试材料的储氢热力学与动力学性能,对部分合金还进行了第一性原理计算,以深入分析合金元素的作用。主要研究结论如下:本文首先对YFe₂合金进行了A侧Zr元素的部分替代,所得Y-Zr-Fe合金在退火、吸氢后和脱氢后的状态下均保持立方C15的单相结构,消除了YFe₂合金吸氢过程中的氢致非晶化和歧化效应。随着Zr含量的增加,Y-Zr-Fe合金的晶格参数和吸氢量均有下降,但脱氢平衡压有所提升,有利于其脱氢容量的提高。所制备的Y-Zr-Fe合金具有良好的循环吸氢性能,多次吸氢后储氢量虽有少量衰减,但最终几乎保持恒定。其中Y_0.9Zr_0.1Fe₂合金显示出最大的初始吸氢量,为1.87wt.%,而Y_0.5Zr_0.5Fe₂合金表现出最大的脱氢量,为1.26wt.%。通过实验分析和氢化物结合能的第一性原理计算,得出Y-Zr-Fe合金的脱氢热力学改善与晶胞中四面体间隙减小有关。在Y-Zr-Fe合金基础上,进一步研究了A侧（Ti）和B侧（Co）替代对合金相结构和储氢性能的影响。研究发现,Co部分替代Fe的Y-Zr-Fe-Co四元合金体系仍能维持C15单相结构,吸/放氢过程也能保持结构稳定。随着Co含量的增加,合金晶格参数和吸氢量均有下降,合金在相同温度条件下脱氢量比Y-Zr-Fe体系有所下降。在Ti部分替代Y的Y-Zr-Ti-Fe体系中则发现,尽管合金主相仍为C15单相,但Ti并不能有效地替代A侧Y元素,存在不吸氢的第二相,导致Y-Zr-Ti-Fe合金储氢性能不如同成分的Y-Zr-Fe体系。分别对YFe₂合金进行B侧Mo元素和A侧Zr元素替代。研究发现Mo替代能有效抑制YFe₂的氢致非晶化和歧化效应,吸氢容量高,但脱氢平衡压非常低,脱氢量降低,只有。而A侧Zr替代量达到30%时,合金吸氢仍然出现非晶化现象,分析得出Y-Zr-Ni体系不能可逆吸放氢的原因与过小的四面体间隙有关。