低能Na~+离子在吸附水的Cu(110)表面的电荷交换研究

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水作为地球上最重要的物质,不仅在生命活动中发挥着不可替代的作用,而且在材料、大气、物理、化学等非生命方向同样发挥着不可估量的作用。随着科学技术的不断进步,一大批先进仪器如原子力显微镜,扫描隧道显微镜,低能离子散射反冲谱仪等相继问世,使得人们对水的认识发生了从宏观到微观的巨大变化。在此基础上,科学家通过对界面水的科学研究,探索材料表面的水分子如何与表面原子相结合以及如何参与和影响表面电子结构,进而影响材料性质和功能。到目前为止,对界面水的研究,尤其是对金属基底界面水的研究主要是在低温条件下进行,但研究室温或高温条件下水在金属界面的吸附形式和作用更具有现实意义和应用价值。因此本论文在超高真空条件下完成了1 keV Na+离子束在吸附水的Cu(110)表面的电荷交换研究。主要内容分为两部分:第一部分是Na+离子束在不同水吸附量的Cu(110)表面的电荷交换研究,研究了水吸附量与钠离子束中性化份额的依赖关系;第二部分是在Cu(110)吸附1000 L水后,通过对Cu(110)进行加热,研究了温度变化与钠离子束中性化份额的变化关系。该研究不仅能够促进复杂表面电荷转移理论的发展,而且能够作为一种新的技术来研究界面水吸附与反应的实时行为。第一部分以Cu(110)表面的水吸附量作为变量,在7°散射角条件下,用能量为1 keV的Na+离子掠射不同水吸附量表面,探测散射钠离子中性化份额与吸附量的依赖关系。我们发现钠离子束中性化份额与水吸附量的依赖关系并不是简单线性变化的,而是随着Cu(110)表面水吸附量的增加,钠离子的中性化份额呈现出先下降后上升的趋势。吸附量从0到0.5 L阶段,钠离子中性化份额呈下降趋势,我们认为是水以OH形式吸附在Cu(110)上导致表面功函数增大引起的。吸附量从0.5到1000 L阶段,钠离子中性化份额不断上升且高于未吸附水时的中性化份额,我们认为此阶段Cu(110)表面不仅有OH吸附,也有完整的水分子吸附在样品表面,致使表面功函数减小所致。吸附量达到1000 L后,钠离子中性化份额再次下降,我们认为随着水在Cu(110)表面吸附量的增加,表面化学吸附的OH趋于饱和,此阶段水分子在OH表面堆积致使水分子发生自催化解离,引起表面功函数增大。水吸附在Cu(110)表面过程中,随着表面吸附量的增加,水在Cu(110)表面的吸附形式也在不断变化,最终导致表面功函数不断改变。第二部分是针对水在Cu(110)表面吸附1000 L后,我们通过加热使Cu(110)表面的水发生脱吸附行为。每当温度增长一定数值时,我们用1 keV Na+离子进行7°散射角的镜面散射,通过一维位置灵敏探测器来探测散射离子束的中性化份额。我们发现随着温度的上升,散射后的钠离子束中性化份额变化明显,总体呈下降趋势,这说明随着温度上升,水在Cu(110)表面吸附形式不断改变,导致Cu(110)表面的电子结构发生变化,进而改变了表面功函数,最终影响了Na+离子与Cu(110)表面的电荷交换概率。从室温到360 K阶段,钠离子中性化份额稳定在50%左右,说明此阶段水在Cu(110)上吸附形式稳定,温度从360上升到460 K的过程,钠离子中性化份额迅速减小,我们认为是因为加热致使表面物理吸附的水分子脱吸附引起的,温度从460上升到620 K的过程,钠离子中性化份额下降减慢并趋于稳定,我们认为是OH发生化学反应2OHad→H 2Og+Oad引起的,温度从620上升到725 K的过程,钠离子中性化份额先下降然后稳定不变,我们认为是新的化学反应2OH→H2 g+2Oad引起的。
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