二氧化钛纳米棒阵列与分枝结构的液相生长及光电化学太阳能转换性能研究

来源 :东北师范大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:luohz09
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TiO2纳米棒阵列不但具备一维材料良好的电子传输性能,同时还兼具优良的化学稳定性和合适的能带位置,因此在光电化学太阳能转化领域展现出广泛的应用前景。一维TiO2纳米棒阵列的可控生长是实现其在光电化学太阳能转化应用的基础,而抑制纳米棒阵列与电解质界面的电荷复合则是提升其光电化学太阳能转化效率的重要途径。针对上述科学问题,本论文从TiO2纳米棒阵列的液相可控生长入手,通过调控纳米棒阵列的形貌和结构,以及优化TiO2纳米棒界面性质以抑制光电化学过程中的界面电荷复合,获得其染料敏化太阳能光电转化效率以及光电化学水分解性能的提升。具体研究内容概括如下:(1)以液相沉积的金红石Ti O2薄膜作为晶种层调控TiO2纳米棒的生长。研究发现,通过TiCl4前驱液水解方法在SnO2:F(FTO)导电玻璃表面沉积致密的金红石TiO2薄膜能够作为晶种层调控TiO2纳米棒的生长,有效消除FTO衬底的影响。简单调节TiCl4前驱液浓度能改变晶种层成核点数量,进而实现对TiO2纳米棒尺寸、疏密度和取向性质的调控。更为重要的是,这层致密的金红石薄膜还能作为阻挡层,有效抑制光电化学过程中FTO衬底与电解质间的界面电荷复合。瞬态光电压和阻抗谱测试均表明,该金红石TiO2薄膜能显著增加N719染料敏化的TiO2纳米棒光阳极中光生电子的寿命,使染料敏化太阳能电池开路电压从680mV提高到790mV,进而提升器件的光电转换效率。(2)构建II型锐钛矿/金红石TiO2同质结分枝结构抑制纳米棒的界面电子复合。通过水热法在金红石TiO2纳米棒表面生长锐钛矿Ti O2纳米结构,制备出具有II型同质结的TiO2纳米棒分枝结构,并结合N719染料作为染料敏化太阳能电池的光阳极。与简单的TiO2纳米棒阵列相比,分枝结构能够增加Ti O2比表面积,提高光敏染料的吸附量,从而显著提高染料敏化太阳电池的光捕获能力,使光生电流提高大约2倍。更为重要的是,由金红石和锐钛矿TiO2构成的同质结,能增加光生电荷复合的壁垒,有效抑制金红石TiO2纳米棒中的电子与电解液中的空穴之间的界面电荷复合,将光生电子寿命提高大约2倍,从而提高染料敏化太阳能电池的光电转换效率。(3)高温快速退火钝化一维Ti O2纳米棒的表面缺陷态以提升其光电化学水分解性能。研究表明,将一维金红石TiO2纳米棒阵列在空气条件下高温快速退火(700oC,30 s),能够在保持导电衬底结构完整的前提下,有效钝化金红石一维TiO2纳米棒的表面缺陷态,抑制界面电荷复合,加快光生载流子分离,从而显著提升TiO2纳米棒光电化学水分解性能。在相同电位下高温快退样品相比未快退样品光电流提高了40%。与TiO2纳米棒光阳极相比,快速退火对分枝结构光阳极的光电化学水分解性能提升效果不显著,这可能与锐钛矿分枝呈现多晶结构,与晶界相关的电荷输运和复合过程受快速退火影响较小有关。
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