【摘 要】
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碳纳米点(Carbon nanodots,CNDs)作为一种新型零维碳纳米材料,因具有优异的物理化学性质、生物相容性好等特性,被广泛应用于生物监测、医学、催化等领域。Ni基纳米粒子价格低廉,在催化过程中表现出较高的催化活性。金属纳米粒子与碳纳米点复合后生成的复合纳米体系因在催化中表现出高的催化活性,而被广泛关注。本文提出以碳纳米点作为稳定剂,制备出Ni基双金属/CNDs复合纳米粒子,研究其各方面性
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碳纳米点(Carbon nanodots,CNDs)作为一种新型零维碳纳米材料,因具有优异的物理化学性质、生物相容性好等特性,被广泛应用于生物监测、医学、催化等领域。Ni基纳米粒子价格低廉,在催化过程中表现出较高的催化活性。金属纳米粒子与碳纳米点复合后生成的复合纳米体系因在催化中表现出高的催化活性,而被广泛关注。本文提出以碳纳米点作为稳定剂,制备出Ni基双金属/CNDs复合纳米粒子,研究其各方面性能,并应用于超临界甲醇中催化液化木质素。具体工作包括以下几部分:(1)以柠檬酸三钠和尿素作为碳源和钝化剂,采用光照法制备碳纳米点,通过TEM(透射电镜)、FT-IR(傅里叶变换红外光谱仪)、XPS(X-射线光电子能谱仪)、XRD(X射线衍射)等表征分析其微观结构和表面状态。所制备的碳纳米点在辐照时间为30 min时得到形貌均一、平均粒径为2.43 nm的球形碳纳米点,且表面含有丰富的官能团,如OH,COOH,C-O等。改变辐照时间发现时间越长,粒径越大,形貌也从球形开始向四面体状转变。另外讨论了不同制备方法对碳纳米点形貌、粒径、表面官能团的影响。(2)采用水热法制备Ni基双金属纳米粒子,通过SEM(扫描电镜)、XRD等表征分析不同金属摩尔比、PVP(聚乙烯吡咯烷酮)含量对其形貌、粒径大小和内部结构的影响。当Ni:M(M=Fe、Cu、Pd)摩尔比为3:1、PVP含量为1 g时,得到分散度好,粒径分别为31.73 nm、45.36 nm、25.27 nm,以合金形式存在的Ni基双金属纳米粒子。采用一锅法、水热法、常温搅拌法,将碳纳米点与双金属纳米粒子复合,通过TEM、XRD、FT-IR等表征分析其微观结构和表面状态。不同制备方法影响复合纳米粒子的粒径和形貌,但不会影响Ni基双金属纳米粒子在复合体系中的存在形式;碳纳米点表面的OH、COOH等基团与双金属之间的强相互作用使复合纳米粒子更加稳定。(3)常温搅拌法制备得到的复合纳米粒子具有稳定的包裹结构,碳纳米点与双金属纳米粒子稳定复合。将复合材料用于在超临界甲醇中催化液化木质素。Ni Pd/CNDs复合纳米粒子表现出较好的催化性能,木质素转化率达到85%,与未添加碳纳米点的双金属纳米粒子相比,转化率得到了提升,说明碳纳米点的加入可增强复合材料的催化活性。
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