有机磁电阻效应的微观机理研究

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随着有机半导体材料在有机电致发光器件、光伏电池和场效应管等器件中的广泛应用,这些材料中载流子的自旋特性以及材料在磁场下的表现逐渐引起人们的关注。有机材料的自旋弛豫时间较长,因而是研究自旋操纵的理想材料。研究有机材料中载流子的自旋行为,不仅有利于将自旋应用于科技产品,而且有利于从理论上深入了解有机材料中的各种自旋相关现象。由于外加磁场可以改变有机半导体器件的注入电流、光电流、光致发光、电致发光等,有机半导体器件在磁场作用下的光电特性成为近十几年来一个备受关注的研究领域。有机磁电阻是有机材料表现出的一种典型实验现象。有机材料在室温和低磁场(-10mT)下的电阻变化率可达10%以上,远远超过无机非磁材料的室温磁电阻率。自从2004年Francis报道相关工作以来,世界各地的实验和理论工作者对此展开了深入的研究。但到目前为止,对有机磁电阻的产生机理还没有形成统一的认识。本论文基于有机材料的结构特性和有机磁电阻的典型实验现象,分析有机磁电阻的相关理论,将描述非晶态材料的逾渗理论与现有的双极化子理论结合,分析磁场对载流子浓度和跃跳跃迁移率的影响,在空间电荷限制电流框架下,深入研究了有机磁电阻的微观机理。论文共分为五章,主要内容如下:第一章,首先介绍了有机材料的磁场效应和有机自旋电子学等背景知识,总结了有机材料在弱磁场作用下的各种特性,包括器件电阻、光电流、光致发光和电致发光等特性的磁场效应。然后系统地介绍了有机磁电阻现象的发现及其实验和理论研究进展,对现有实验结果和理论模型进行了分类和对比分析。最后分析了需要解决的问题,给出了本论文的研究内容简介第二章,结合有机材料的无序性,详细介绍了适用于有机材料的电学理论基础知识。首先了介绍了有机半导体材料中的电子状态、态密度和分子间跃迁几率,然后给出了本文涉及到的空间电荷限制电流模型和逾渗理论,最后详细讨论了温度、载流子浓度和电场对有机材料中载流子迁移率的影响。第三章,首先分析讨论现有磁场作用理论,明确磁场对电流的影响形式,即磁场影响载流子浓度配比和载流子迁移率。然后在空间电荷限制电流模型下讨论载流子浓度配比变化对有机磁电阻的贡献,得出负的有机磁电阻;其次,讨论磁场影响载流子迁移率的方式,即存在磁场时的自旋相关散射;最后,结合逾渗理论讨论载流子迁移率变化对有机磁电阻的贡献,得到磁场迁移率表达式和正的有机磁电阻,进而讨论电子相互作用、温度、电压、器件厚度等参数对有机磁电阻的影响。第四章,首先回顾现有有机磁电阻符号转变的相关理论和典型实验,结合现有理论对实验现象的分析,得出揭示有机磁电阻微观机理的重要结论。其次讨论了缺陷态对有机磁电阻的贡献,解释了单极注入器件中电子和空穴器件所表现出的磁电阻差异。第三,结合第三章讨论的正负磁电阻图像,得到同时包含正负磁电阻因素的统-有机磁电阻表达式,并对涉及磁电阻符号转变的典型实验现象进行了拟合分析。最后,结合三重态激子与载流子的相互作用及其与其它元激发之间相互转化,初步讨论了三重态激子对有机磁电阻的影响。第五章,对论文工作成果和不足之处进行总结,并对有机磁电阻现象的研究工作趋势进行展望。
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