【摘 要】
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酸性矿山废水(AMD)的极端酸性环境与离子丰度(富含SO42-和Fe3+)易于形成铁羟基硫酸盐矿物,如黄钾铁矾。黄钾铁矾能够通过共沉淀和吸附作用固定AMD中的重(类)金属(如砷),降低其迁移
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酸性矿山废水(AMD)的极端酸性环境与离子丰度(富含SO42-和Fe3+)易于形成铁羟基硫酸盐矿物,如黄钾铁矾。黄钾铁矾能够通过共沉淀和吸附作用固定AMD中的重(类)金属(如砷),降低其迁移性和生物可利用性。自然环境中广泛存在的溶解性有机质(DOM)具有丰富的羧基、羟基等官能团,能通过表面络合或电子传递等方式改变铁矿物的稳定性,进而影响吸持的重(类)金属的再分配行为。因此,本研究制备负载三种不同含量砷酸根的黄钾铁矾,选择草酸盐和没食子酸两种典型溶解性有机质,探讨了在DOM诱导下,黄钾铁矾的稳定性和溶解-重结晶过程中砷的再分配行为。主要研究结果如下:(1)采用水热法合成的三种矿物经X射线衍射(XRD)分析,均具有典型黄钾铁矾的特征结构;但与纯黄钾铁矾相比,含As(V)黄钾铁矾特征峰峰强显著增强,说明As(V)的掺入使黄钾铁矾结构更加稳定。傅里叶红外光谱(FTIR)与扫描电镜(SEM)结果表明As(V)负载在黄钾铁矾上不会明显地改变其特征峰位置、晶型结构和表面形貌。(2)草酸盐与含As(V)黄钾铁矾表面Fe(Ⅲ)活性位点配位形成的可溶性强络合物是促进矿物溶解的第一步和关键;在p H 2.5时,含As(V)黄钾铁矾的溶解速率随草酸盐浓度增加而增加,伴随大量As(V)释放到溶液,在随后的反应过程中只有少量As(V)重新吸附到固相上,这是由于草酸盐与As(V)竞争矿物表面的同一活性位点;在p H 6.5条件下,草酸盐促进含As(V)黄钾铁矾的重结晶,经XRD分析表明针铁矿和纤铁矿为主要产物,能有效地吸附释放的As(V)。反应机理为配体草酸盐促进黄钾铁矾溶解(p H 2.5)和重结晶(p H 6.5)。(3)在没食子酸诱导黄钾铁矾溶解过程中,溶液相Fe(Ⅱ)、K+和SO42-离子浓度随反应的进行不断增加,伴随着结构态As迁移到水相和表面吸附态,但负载砷酸根会抑制矿物的溶解。在p H 2.5条件下,没食子酸能还原黄钾铁矾结构中的Fe(Ⅲ),但反应60d时,黄钾铁矾仍是主要的矿物相;在p H 5.5条件下,没食子酸诱导黄钾铁矾转变为六水合硫酸亚铁。没食子酸对黄钾铁矾作用机制可概括为配体和还原的协同作用促进溶解。本研究发现DOM对黄钾铁矾的溶解与相转变具有重要作用,阐释AMD环境下黄钾铁矾对砷的释放和固定规律,对砷污染控制具有重要的意义。
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