一价一氧化碳分子的阈上解离

来源 :兰州大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:tony_yang123
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在近几十年里,随着激光脉冲不断向超强超快方向的发展,对双原子分子的电离和解离动力学有了广泛的研究。人们已经观察到了一些有趣和重要的实验现象,例如增强电离、键的软化、键的硬化、阈上解离等。分子在激光场电离之后发生解离,通过测量碎片离子的飞行时间质谱,进而可以获得分子在激光场中的电离解离信息,例如通道的释放能。这些电离解离的相关信息为进一步飞秒激光操控分子解离、控制化学反应等研究提供了重要的实验数据。本文使用中心波长为800 nm、脉宽为30 fs的飞秒激光器以及飞行时间质谱仪(TOF-MS)。通过测量CO+分子离子解离所产生的C+离子的飞行时间谱与激光强度以及偏振方向之间的关系,系统研究了CO+分子离子的阈上解离过程。固定激光偏振方向与TOF轴向夹角为18o,从3.5×1014 W/cm2到1.35×1015 W/cm2改变激光功率密度,论文测量了C+离子飞行时间谱对激光能量的依赖关系。在所研究的能量区间,该依赖关系的结构没有明显的变化,表明C+离子的产生机制没有改变。此外,固定激光的功率密度为1.35×1015 W/cm2,改变激光偏振方向与TOF轴向夹角,论文系统测量了C+离子的飞行时间谱对激光偏振方向的依赖关系。实验数据表明,随着夹角从0o变到90o,C+离子飞行时间谱中间区域的信号Ccenter(1,0)越来越强,当激光偏振方向垂直于TOF轴时,信号达到最强,而Ccenter(1,0)峰两边的劈裂信号Csplit(1,0)越来越弱,当激光偏振方向垂直于TOF轴时,Csplit(1,0)最弱。为了更好的理解C+离子时间谱对激光偏振的依赖关系,论文建立了CO+分子离子的解离图像。我们认为CO分子与激光相互作用所产生的一价CO分子离子,首先处在最低的三个分子离子态X2Σ+、A2Π和B2Σ+,然后处于A2Π和B2Σ+态的一价CO分子离子通过多光子过程到解离态,发生解离。所对应解离路径分别为平行跃迁|B2Σ+-0ω>→|32Σ+-3ω>,垂直跃迁|A2Π-0ω>→|12Σ--3ω>和|B2Σ+-0ω>→|D2Π-2ω>。我们的实验所测的C+离子源于相应解离态解离所释放出的C+离子。基于该物理图像,我们模拟了在不同激光偏振条件下C+离子的时间谱,模拟结果与实验结果一致,表明我们物理图像的合理性。
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