常温湿式氧化催化剂Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3的研制及其在延迟焦化废水处理中的应用

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本文对Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3催化剂的研制及其在常温常压下对含甲基橙和Na2S的模拟废水的降解进行研究,并以研制得到的最佳配比的Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3催化剂对延迟焦化废水进行催化氧化降解。主要的研究内容和得到的结论如下:1.考察催化剂的最优制备条件。以两步浸渍煅烧法制备催化剂,其第一步和第二步的最优煅烧温度分别为450℃和400℃,Fe、Ce、Ti的适宜含量分别为2.168%、0.291%、0.161%。2. Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3常温常压下对甲基橙降解效果的研究。采用单因素实验,对Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3常温常压下降解甲基橙的过程进行优化,得到最优的操作条件为:pH值为3.5,通入的空气量(氧化剂)为0.7L/min,催化剂投加量为3g/100ml模拟废水(浓度为500mg/L)。在此操作条件下,催化剂Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3对甲基橙的催化氧化降解的效果能达到96%。说明催化剂在温和的操作条件下,对甲基橙模拟废水有很好的降解效果。3。以BET、 XRD、红外光谱、紫外光谱对催化剂Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3进行表征。研究表明,所得催化剂的比表面积、总孔容、平均孔径分别为208.8m2/g、0.4865ml/g、9.124nm, Fe是以斜方体的α-Fe203晶体形式存在,Ti与Ce以共熔体形式存在,红外扫描结果显示1607cm-1和1520cm-1两处峰在反应1h后有所减弱,反应2h后1520cm-1处峰消失;在2428cm-1、1788cm-1和1382cm-1处有三个新的峰出现,说明反应中有新的物质产生。4.对Fe2O3-Ce02-TiO2/γ-Al2O3的使用寿命及再生条件进行了研究。Fe203-CeO2-TiO2/γ-Al2O3对甲基橙5次反应后,甲基橙的降解效果为61.95%。以多种方法对催化剂进行再生研究,发现以5%的盐酸对反应后的催化剂进行5分钟的清洗,在将其置于400℃煅烧3h,其活性能恢复至接近新鲜的催化剂的活性,对甲基橙的催化氧化降解效果达到91%。5. Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3催化氧化含Na2S模拟废水的研究。催化剂对模拟废水有一定的降解效果。模拟废水中反应物的浓度越大,其去除率则越小。当模拟废水反应物的浓度小于200mg/L时,去除率能达到100%。催化剂Fe203-CeO2-TiO2/y-Al2O3的失活可能是由于催化剂中有效组分Fe与模拟废水中的S2-反应,生成Fe2S3和FeS,使得催化剂表面积降低或者表面性质的改变。6. Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3处理延迟焦化废水的研究。(1)通过沙滤、絮凝两步预处理对延迟焦化废水中的大颗粒物质进行去除,当选用FeSO4·7H2O为絮凝剂对废水进行絮凝处理,当其投加量为7g时,COD去除率达到36.16%,硫化物的去除率为60.92%。以催化剂Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3对预处理之后的废水进行降解,发现在实验设计条件下,CODCr去除率并不十分理想,当催化剂的用量为6g时,CODCr去除率也只有30.74%。(2)先以Fenton试剂对预处理后的延迟焦化废水进行降解。当H202投加量为160mmol/L>[Fe2+]/[H2O2]为1:10时,延迟焦化废水的CODa去除率达到88.0%。而后以Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3处理经Fenton反应后的低浓度延迟焦化废水,当催化剂投加量为3g时,CODa去除率为48.61%。(3)延迟焦化废水经沙滤、絮凝、Fenton氧化及催化剂Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3催化氧化后,废水整体的可生化性得到提高,BOD/COD达到0.48。
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