纳米材料具有显著的量子限制效应和优异的光电特性（包括高比表面积、强吸收、单光子发射等）,从而在量子科学、材料科学和生命科学等领域都有广泛的应用。特别是金纳米粒子（AuNPs）,因其导带电子集体振荡所产生的表面等离子共振效应会对入射光场产生显著的局域限制增强（达到纳米量级的空间限制）。这种局域等离激元共振还可以通过纳米粒子的大小、形状、间距和表面修饰等作进一步的调整优化。相比于单分子和量子点等发光体,AuNPs不仅有限地消除了光漂白和光闪烁等缺陷,而且其具有极强的多光子发射强度。这使得AuNPs在量子传感、非线性光学、近红外活体显微成像、药物传输和癌症治疗等方面都得到了广泛的应用。然而,由于AuNPs聚集状态的不同,会导致AuNPs在应用过程中产生很多不确定性。对单个AuNP的直接观测和研究可以很有效地突破这些限制。特别是在消除系综平均效应后,AuNP展现出了良好的非线性相干动力学特性。目前受限于高灵敏和高时间分辨的要求,对AuNPs超快相干动力学行为的研究主要集中在光致电子发射方面,难以开展对多光子发射过程中所表现出的超快相干动力学研究。与此对应,目前缺乏有效的物理模型来阐述单个AuNP的非线性相干动力学演化行为。因此发展相应的物理模型,开展高灵敏高时间分辨的单个AuNP非线性相干动力学研究,进而实现AuNPs全光学相干操控,将极大地拓展其在超分辨成像、量子器件制备和红外传感等方面的应用潜力。在本论文中,我们提出了三能级的AuNPs相干操控模型,发展了具有高时间分辨率（<1fs）的双脉冲激发技术,研究了单个AuNP在双光子光致发光（TPPL）过程中的超快非线性相干动力学特性。论文首先介绍了AuNPs功能化方案和非线性光动力学过程的研究进展及其应用,依据目前应用中存在的关键科学问题确定了本文的研究目标,即研究并阐述单个AuNP的TPPL过程中的非线性相干动力学特性。提出了宽带共振的三能级模型,并构建了AuNPs非线性相干动力学演化的主方程,进行了系统的数值模拟与分析;通过与一般高次谐波非线性动力学过程的对比,确定了该模型对TPPL的极大增强以及相位的超敏感特性。在实验部分,我们提出了双脉冲相干激发方案,研究了单个AuNP的TPPL强度随脉冲间隔的演化行为,基于其特殊的相干增强、激发偏振依赖和功率依赖特性确定了宽带共振的三能级模型。利用AuNPs良好的非线性相干特性,实现了信号背景比四个数量级的提升。同时,利用AuNPs良好的激发偏振依赖和波长依赖特性,对相干调制成像方法进行了进一步扩展,发展了振幅投影的相干调制成像技术和波长依赖的层析成像技术。论文工作的主要创新点如下:1.首次提出了基于宽带共振的三能级物理模型,构建了单个AuNP的超快非线性相干演化方程,通过数值模拟研究了AuNP的非线性相干演化过程,发现了相干时间内奇异的光致发光增强行为。通过与高次谐波等非线性过程的对比,阐明了单个AuNP非线性相干演化的原理与特点。2.提出了一种超快双脉冲双光子激发技术方案,通过测量单个AuNP光致发光强度研究其非线性相干动力学过程的新方法。在大时间尺度（亚飞秒至数十皮秒）测量了AuNP的动力学过程,通过激光功率依赖和偏振依赖特性研究了AuNP非线性相干动力学演化,获得了非线性相干动力学演化过程所对应的物理参数,包括退相干时间,中间态寿命,布居转移速率等。3.基于单个AuNP在超快双脉冲激发时的相位敏感性,发明了相干调制显微成像技术。基于相位控制两脉冲相干激发所获得的光致发光强度比单脉冲激发增加了50倍;基于相干调制显微成像技术有效地抑制了强背景光和其他干扰噪声对成像的影响,将AuNP成像的信号背景比提高了四个数量级。4.基于单个AuNP对激发偏振和激发波长的依赖特性,我们研究了振幅投影的相干调制成像和波长依赖的相干调制层析成像方法。通过单个AuNP荧光成像获得了AuNP的取向特征,实现了突破光学衍射极限的高分辨成像。基于波长依赖的信息增加了成像的横向分辨率,使成像可以在更多维度上描述环境的动力学特征。