石墨烯作为碳纳米材料家族的一颗新星,以其独特的二维结构和卓越的性质引起了相关理论研究和应用探索的热潮。在非均相催化领域,石墨烯不仅可以通过功能化改性成为有效的非均相催化剂,在固载应用方向更是展现出独特的优势,成为负载各类催化活性物质理想的载体,尤其在金属配合物固载方面具有巨大的潜在应用价值。本文针对该研究领域的空白和不足,创新性地提出了一系列石墨烯载体固载金属配合物的有效方案,制备出高效、可回收复用的配位催化剂,以构建石墨烯基材料与非均相配位催化的桥梁。本研究首先探索了以石墨烯基材料为载体共价固载威尔金森催化剂[RhCl(PPh3)3]的新方法。利用硅烷化反应实现了氧化石墨烯的氨基化改性,通过进一步的轴向配位过程完成了威尔金森催化剂的固载,铑催化剂固载量可达0.42mmol g–1。以环己烯加氢反应为探针反应,非均相催化剂展现出高效的催化性能,催化活性是均相威尔金森催化剂的数倍,同时具有优异的回收和复用性能,重复使用5次活性未发生变化。本研究进一步探讨了固载配体对金属配合物催化性质的影响,利用共价固载方案将钌配合物[RuCl2(PPh3)3]固载于石墨烯载体上,由于固载配体对钌配合物的改性作用,制备的非均相催化剂具有催化烯烃和酮加氢的双效催化性能,并且对烯烃加氢具有更高的活性和化学选择性,非均相催化剂稳定性和复用性能优异,5次复用后催化活性没有明显的下降。本研究将金属配合物的制备与固载过程耦合,以氧化石墨烯为平面模板,通过“Graft from”的接枝形式在石墨烯基底上生长铜席夫碱配合物,建立了金属配合物在石墨烯载体表面原位合成与固载的新方法。原位合成固载的催化剂对烯烃环氧化反应具有高效催化作用,并且双接枝的固载结构使催化剂异常稳定,催化剂回收复用12次活性基本不变,简捷而牢固的固载方案为石墨烯基非均相配位催化剂在工业生产中的应用提供了研究基础。本研究利用一锅硅烷化法对氧化石墨烯进行叔胺小分子和乙二胺配体双功能修饰,通过进一步原位合成钯(二胺)配合物,构建了基于石墨烯载体的钯配合物与叔胺有机小分子双中心协同固载与催化体系。固载的叔胺有机小分子对钯(二胺)配合物展现出良好的协同促进作用,对Tsuji–Trost烯丙基化反应转化率可达91.85%,并且回收复用性能优异,重复使用5次催化活性没有下降。该实验方案为更多基于二维石墨烯载体的多功能配位催化体系的建立提供了依据。