Fenton体系氧化机理及其在实验室废水处理中的应用研究

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Fenton在生物难降解废水的处理中具有显著的优势而受到人们的广泛关注并在实践中得到一定的应用。本论文从理论和应用上两方面对Fenton体系中Fe(III)水解形态分布,Fe(II)浓度变化规律,H2O2的分解规律,羟基自由基的形成,无机阴离子的影响规律及在处理实验室废水方面的应用进行了一系列研究,具体如下:(1)Fenton体系中Fe(III)水解速率随着初始pH的上升而显著提高,随着初始Fe(II)浓度和初始H2O2浓度的增加而降低。无机阴离子和有机物的存在均对Fe(III)水解产生明显抑制作用,且种类不同抑制强度差异显著,无机阴离子的抑制强度顺序为:PO43-(29)F-(29)SO42-(29)Cl-(29)CO32-(29)NO3-,有机物的抑制强度顺序为:苯胺>苯酚>硝基苯>扑草净。Fe(Ⅲ)在Fenton体系中的水解速率远远大于类Fenton体系。(2)初始pH、初始Fe(II)/Fe(III)浓度、初始H2O2浓度对Fenton和类Fenton体系氧化性能的影响显著;F enton体系氧化性能明显强于类Fenton体系,主要是由于Fenton反应过程中Fe(II)浓度明显高于类Fenton反应过程。(3)无机阴离子对活性艳橙X-GN在Fenton体系中的降解存在不同程度的抑制作用,其抑制强度排列顺序为:H2PO4-(29)SO42-(29)Cl-(29)CO32-(29)NO3-;通过对初始Fe(II)浓度优化,无机阴离子的抑制强度大大降低,其抑制强度的顺序转化为:Cl-(29)SO42-(29)CO32-(29)H2PO4-(29)NO3-;无机阴离子对类Fenton体系的抑制作用明显强于Fenton体系。(4)以COD去除效率、H2O2效率、AOS和BOD5/COD作为评价指标,对作为SBR和混凝处理的Fenton预氧化条件进行优化,确定了最佳的条件为初始pH2.98,初始Fe(II)浓度5mmol/L,初始H2O2浓度45mmol/L,反应时间120min。进入SBR处理体系之前的pH调节大大降低了重金属Cu和Cr浓度,但对COD和NO3--N的浓度影响不大,SBR处理后的出水COD、Cu和Cr浓度指标达到污水综合排放一级标准,但NO3--N浓度明显偏高,通过添加生活废水提高SBR进水BOD5/NO3--N比值后,NO3--N浓度迅速降至约10mg/L。通过对混凝条件的优化并确定了最佳的条件为:PAC投加量2.5g/L和初始pH8.0,经过Fenton-混凝处理后的实验室废水也达到污水综合排放一级标准,但对NO3--N的去除效果不理想。(5)对2-氯苯酚废水的处理,以脱氯作为评价指标,对作为SBR的Fenton预氧化条件进行优化,确定了最佳的条件为初始pH4.0,H2O2浓度为86mmol/L和Fe2+浓度为2.87mmol/L;在此条件下,2-氯苯酚被完全降解,脱氯效率达到了99.73%,COD去除效率为80.02%,BOD5/COD增长至0.41;经过最佳Fenton预处理条件下的2-氯苯酚能被随后的SBR完全处理。
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