Gd2O3掺杂对La2Zr2O7陶瓷材料热学性能及防辐射性能的影响

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随着社会经济的高速发展,化石能源供应已难以满足发展的需求,且带来的污染会对环境产生严重破坏。为满足国家对军事、清洁能源的种种需求,各种用途的核反应堆应运而生。传统的防辐射材料已经难以满足防护需求,迫切需要研制出一种无铅毒且能够长期稳定服役于高温、辐照环境中的新型防辐射材料。本实验以氧化钆、氧化镧、氧化锆为原料,使用固相反应法合成制备GdxLa2-x-x Zr2O7(x=0.1,0.2,0.3,0.4,0.5,0.6,0.7)粉体及陶瓷材料。分别使用了X射线衍射仪(XRD)、示差扫描量热仪(DSC)、场发射扫描电镜(SEM),阿基米德排水法、高温热膨胀仪、纽曼定律、激光导热仪以及离子注入机等仪器及方法表征了材料的物相结构、高温相稳定性、微观组织形貌、密度、热膨胀系数、热容热导率以及辐照损伤量。XRD结果表明:GdxLa2-x-x Zr2O7(x=0.1,0.2,0.3,0.4,0.5,0.6,0.7)粉体烧结完全,反应彻底,所合成产物的衍射峰与单一立方烧绿石结构的锆酸镧衍射峰一致,这表明钆离子完全固溶进了锆酸镧晶格内。DSC结果表明:GdxLa2-x-x Zr2O7(x=0.1,0.2,0.3,0.4,0.5,0.6,0.7)的陶瓷材料在室温至1450℃内没有明显吸热放热峰存在,证明其高温相稳定性良好。SEM结果显示:GdxLa2-x-x Zr2O7(x=0.1,0.2,0.3,0.4,0.5,0.6,0.7)的陶瓷材料烧结完全,晶界清晰,晶粒大小普遍在3-5μm之间,同时其材料致密度较好,相对密度在94.6%至97.49%之间。热学性能测试结果表明:GdxLa2-xZr2O7(x=0.1,0.2,0.3,0.4,0.5,0.6,0.7)陶瓷材料平均热膨胀系数随着钆离子掺杂比例的增加呈现上升趋势,整体处于9.67×10-6K-1至10.78×10-6K-1之间。在室温至1027℃温度区间,七种不同钆离子掺杂比例的锆酸镧陶瓷材料的热容值随着钆离子掺杂比例的增加呈现下降趋势。在室温至1000℃范围内,钆离子的掺杂明显降低了锆酸镧陶瓷材料的热扩散系数以及热导率,并且随着钆离子掺杂比例的增加,热扩散系数及热导率降低的越多。当掺杂比例达x=0.6时,陶瓷材料获得最低热扩散系数以及热导率。材料辐照后结果表明:钆离子的掺杂能有效提升锆酸镧陶瓷材料的防辐射性能。随着钆离子掺杂比例的增加,钆离子掺杂锆酸镧陶瓷材料的防辐射能力随之加强。钆离子掺杂锆酸镧陶瓷材料经辐照后,热扩散系数以及热导率出现一定程度的降低,低温低掺杂时其热导率下降约为31.4%,高温高掺杂时其热导率也出现了约为4.9%的降低。其中在钆离子掺杂比例达到x=0.6时,热导率最低。通过本实验的研究,证明了钆离子掺杂锆酸镧陶瓷材料能够长期服役于高温与辐照环境中,防辐射与隔热性能优异而且稳定。其中Gd0.6La1.4Zr2O7陶瓷材料综合性能最为优异。
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