本文用第一原理的方法计算和模拟了低维氮化硼纳米材料的功能调制问题，包括多孔氮化硼纳米管中的反位偏聚的形成机制及其性质，和氮化硼纳米片中的晶界的氢吸附引起的金属化及其输运性质。应用密度泛函理论，我们从热力学和化学成键的角度分析了多孔氮化硼纳米管中反位偏聚区的形成及其性质。从热力学角度，多孔缺陷可以跨越反位偏聚的势垒，导致氮化硼纳米管在制备过程中很难直接生长出反位偏聚区。我们提出了两步合成法对氮化硼纳米管进行掺杂或产生反位偏聚区。由于硼团簇和氮团簇不同的性质，氮化硼纳米管的空位缺陷处的硼原子偏聚和氮原子偏聚在形成时经历了不同的化学成键过程，两种偏聚区表现出不同的氧化还原性质。硼原子倾向于多原子大范围形成偏聚，而氮原子倾向于分离的小范围偏聚单元。反位偏聚区丰富了本征的或含有空位缺陷的氮化硼纳米管的性质，拓宽了氮化硼纳米管在生物标记、净化、生化分离等领域的应用。通过电子结构的计算，我们发现5-8-5线状晶界大大增强了氮化硼纳米片吸附氢原子的能力，同时晶界吸附氢显著调制了氮化硼纳米片的带隙、甚至引起绝缘性-金属性转变并引入磁性。从热力学角度，氢原子在氮化硼片本征位到晶界位的迁移势垒较小，说明相对于本征位，氢原子更容易聚集吸附在氮化硼片的晶界处。由于硼晶界和氮晶界不同的性质，二者在吸附氢原子时经历不同的成键方式，并且导致了迥异的电子结构。由于Stoner效应，硼晶界吸附氢展现出自旋半导体的性质，可以被应用于制作自旋电子开关器件；而氢吸附引起氮晶界的绝缘性-金属性转变，同时引入磁性，使之成为二维绝缘材料中的理想的一维导线，这对于氮化硼在自旋电子学应用方面有重要意义。我们还通过第一性原理非平衡电子输运的模拟研究了金属性的氢吸附氮晶界的输运性质，发现该体系展现出了负微分电阻的现象，这是由于随偏压的增加，电荷在电极与散射区界面积累屏蔽了部分外电场导致。负微分电阻现象使得该体系成为制作纳米电子稳压器件的理想材料。