MIL-101(Cr)负载铁碳氧化物制备及其光催化氧化性能研究

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金属有机骨架(MOFs)材料是近年来发展较快且受到广泛重视的多孔材料,这类多孔材料具有比表面积较大、孔隙尺寸规则等优点,在催化领域中有巨大的应用前景。MIL-101(Cr)由于具有较大的比表面积、较高的孔隙率以及较好的水热稳定性,成为催化领域中极具潜力的应用材料。本文以MIL-101(Cr)为载体,以Fe3(NO)3·9H2O为铁源,利用有机酸导向法成功制备出具有较高催化氧化活性的负载铁碳氧化纳米颗粒的催化剂Fe3+-CA/MIL-101(Cr)。利用SEM、TEM、XRD、FT-IR、N2-Isotherm和XPS等一系列表征手段对催化剂表面形貌、基团变化、比表面积、孔隙分布和晶体结构等进行了分析。以偶氮染料活性艳红X-3B为目标降解物,以150 W钠灯为光源,通过其降解效果来评价催化剂的光催化性能,探讨催化剂的制备条件对催化剂活性的影响,选取最佳制备条件的样品作为光催化体系的催化剂。另外,实验考察了光照、H2O2投加对催化剂降解染料速率的影响,对不同载体的催化剂进行了催化性能对比,对Fe3+-CA/MIL-101的催化性能进行评估,并对其的稳定性进行研究。实验结果表明,进行负载前后的MIL-101(Cr)形貌仍旧保持完整,柠檬酸CA的添加使铁碳氧化物纳米颗粒均匀分布于MIL-101(Cr)的孔道内部,并且发挥桥接作用,增大了活性组分Fe3+与载体不饱和活性位之间的结合力,催化剂中Cr-O簇的直接激发与[Fe-C-O]活性位和Cr结点之间光生电子转移的共同作用促进了H2O2分解产生更多的·OH以促进光催化反应的进行,提高催化剂催化活性。在反应液初始pH=6.0,T=30℃,H2O2初始浓度为1.96 mmol/L,催化剂用量为0.1 g/L,X-3B染料废水初始浓度为100 mg/L时,该催化剂在120 min内催化氧化X-3B活性艳红染料废水的脱色率高达99.3%。历经4次重复使用后,催化剂对X-3B的降解率仍保持在94%以上,表明催化剂可以多次运行,具有很好的工业化应用前景。
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