【摘 要】
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塑料制品以其轻便、耐用和低廉的制造成本等优点,在生产和日常生活中广泛应用,但随之而来也造成了废弃塑料的急剧增多。特别是,2019年新冠疫情的爆发更是加剧了这一现象。因此,探究废弃塑料的清洁、高附加值利用已经成为亟待解决的问题。本文以废弃聚丙烯为原料,利用Fe@Al2O3核壳催化剂,通过两段式固定床反应器化学气相沉积法（CVD）制备高附加值碳纳米管（CNTs）。而后,在此基础上进行了碳纳米管对重金属
【基金项目】
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国家自然科学青年科学基金项目（22108143）; 宁夏大学省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室开放课题（2017-K18）; 山东省中青年科学家奖励基金（ZR2016BB23）
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塑料制品以其轻便、耐用和低廉的制造成本等优点,在生产和日常生活中广泛应用,但随之而来也造成了废弃塑料的急剧增多。特别是,2019年新冠疫情的爆发更是加剧了这一现象。因此,探究废弃塑料的清洁、高附加值利用已经成为亟待解决的问题。本文以废弃聚丙烯为原料,利用Fe@Al2O3核壳催化剂,通过两段式固定床反应器化学气相沉积法（CVD）制备高附加值碳纳米管（CNTs）。而后,在此基础上进行了碳纳米管对重金属离子的吸附性能研究。论文包括以下三个方面:（1）以废弃聚丙烯为原料,在固定床反应器上考察了塑料热解过程中C1-C4等含碳气体释放情况。随着温度的升高,丙烯体积在500℃达到最大,随后先降低然后趋于平缓。恒温60 min相比于30 min时碳产率增量为0.23%。继续延长恒温时间对于增加塑料热解气收率意义不大。在最佳操作条件:热解温度500℃,恒温时间30 min时,废塑料的碳转化率为10.85%,碳氢气体产量为1.65 L/g。（2）以溶胶凝胶法制备了Fe@Al2O3核壳催化剂,在两段式固定床反应器上催化裂解聚丙烯制备碳纳米管。通过对反应前的催化剂进行表征,SEM显示随着Al含量的减少,催化剂由表面致密分布转变为颗粒状态,并在催化剂表面出现了团聚大颗粒。随着催化温度的升高,碳产率有一定程度的增加,但温度过高使得碳纳米管形貌发生改变,碳纳米管纯度降低,最佳催化温度为800℃,该温度下碳纳米管纯度可达到0.99。在不同组分配比的催化剂中,AF1（Al/Fe=1）催化剂上反应后碳材料品质最高,具有最佳的反应性能。对比不同PP:Cat（聚丙烯:催化剂）质量比的实验,当PP:Cat=7时,碳纳米管和无定形碳含量为46.88 mg/gplastic和137.81 mg/gplastic。碳纳米管的形成主要由碳氢化合物二次裂解形成的碳原子融入铁单质中并将其转化为Fe3C,Fe3C相互扩散融合吸附并在其表面析出石墨烯,石墨烯经过不规则卷曲形成碳纳米管。（3）为提高碳纳米管对水溶液中重金属的吸附性能,将所制备碳纳米管进行改性。结果表明,经改性后,碳纳米管的平均孔径和孔体积增大,改性碳纳米管表面的芳香族官能团更有利于吸附性能的提高。吸附等温线发现用Langmuir模型能更好地描述碳纳米管对金属离子的吸附,表明碳纳米管吸附是一个单分子层吸附过程,吸附分子具有相同的活化能。动力学研究表明,准一级动力学模型在碳纳米管上的吸附拟合度相对较高,该吸附过程与浓度的一次方成正比。吸附热力学表明,吸附量随温度的升高而增加。无论是否改性,Cu2+在碳纳米管上的吸附都是自发进行的。改性的碳纳米管对Ni2+、Cu2+和Cd2+的竞争吸附结果表明,Ni2+、Cu2+和Cd2+的亲和力为:Ni2+＞Cu2+＞Cd2+。
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