【摘 要】
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湿空气氧化（WAO）是一种典型的高级氧化技术,该技术是在高的反应温度（200-325℃）和压力（5-15 MPa）下利用空气中的氧气（O2）氧化有机和/或可氧化的无机污染物。使用合适的催化剂可以缓解严苛的操作条件,降低WAO的能耗。然而,在环境条件下运行反应仍然是一个很大的挑战。最近,本课题组发现在阳极电场的帮助下O2可以在一些催化剂表面被有效地活化,在此基础上开发了一种在环境条件下降解各种有机污
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湿空气氧化（WAO）是一种典型的高级氧化技术,该技术是在高的反应温度（200-325℃）和压力（5-15 MPa）下利用空气中的氧气（O2）氧化有机和/或可氧化的无机污染物。使用合适的催化剂可以缓解严苛的操作条件,降低WAO的能耗。然而,在环境条件下运行反应仍然是一个很大的挑战。最近,本课题组发现在阳极电场的帮助下O2可以在一些催化剂表面被有效地活化,在此基础上开发了一种在环境条件下降解各种有机污染物的新型电辅助催化湿空气氧化（ECWAO）工艺。本文研究了基于石墨毡（GF）负载一元/二元过渡金属氧化物作为阳极催化材料,构建了在常温常压条件下用于处理废水中难降解有机污染物的ECWAO体系,并对催化剂制备、系统效率与动力学模型构建开展了研究。通过简单的共浸渍和热解法合成一种负载在多孔石墨毡上的新型钼锰双金属复合材料,室温下将其作为ECWAO的阳极材料用于降解各种难生物降解的有机污染物。该阳极材料在ECWAO过程中表现出良好的催化活性和较高的稳定性。在+1.0 V（vs.SCE）电势下,模型污染物磺胺甲恶唑（SMX）可在120 min内被完全去除,矿化效率达到90%以上。相同处理时间内,双酚A（Bisphenol A,BPA）、三氯生（Triclosan,TCS）、磺胺甲恶唑（Sulfamethoxazole,SMX）、四环素（Tetracycline,TET）、布洛芬（Ibuprofen,IBU）和环丙沙星（Ciprofloxacin,CIP）的矿化效率大于85%。通过构建基于总有机碳（TOC）的消耗为集总参数的广义动力学模型,描述和预测了ECWAO系统中有机污染物的矿化过程。分别以MoO2@Mn2Mo3O8/GF和Ni@Ni O/GF为阳极,SMX和TCS为模型污染物,对有机污染物在复合阳极表面的降解动力学进行研究。结果发现在ECWAO过程中SMX和TCS的矿化都遵循伪一级动力学。对影响ECWAO反应的各种工艺参数进行优化,得到了不同电极的ECWAO优化工艺条件,为实现低能耗和高效处理废水中的难降解有机污染物提供了新的研究思路和实践经验。
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