近年来,随着二维材料研究的发展,越来越多的二维材料走进研究者们的视野。在二维材料中,由于Z方向高度趋于0,使得其块材的静电屏蔽效应减弱,因而在构建场效应器件上有着显著的优势。在这些二维材料中,二维磁性半导体材料因为其特殊的物理及化学性质,获得了更多的关注。2018年,UC Berkeley以及Washington University的课题组分别在Cr2Ge2Te6和CrI3中证实了二维单层情况下的铁磁性与反铁磁性。然而这两种二维体系都十分不稳定,都很容易发生环境退化,因而加大了实验研究其本征磁性的难度。此外,这两类材料较差的稳定性也确实难以满足将来人们在实际应用上的需求。所以,研究人员们就尝试着在具有一定稳定性的二维本征非磁性（d0）体系中去实现铁磁性。近年来,虽然该研究方向吸引了许多研究人员的关注,但也面临着巨大的挑战。本课题组长期致力于在石墨烯体系中引入铁磁性,并已经在前期的工作实践中取得了一些初步的积累。本文所开展的一些研究工作,就是作者博士期间在此基础上继续深化拓展,就石墨烯及黑磷烯等二维d0体系,所做出的一系列具有一定创新性的工作。在石墨烯及黑磷烯这一类轻质的二维材料中,由于它们具有弱的自旋轨道耦合及长的自旋扩散长度,使得石墨烯和黑磷烯均在自旋电子学器件中具有巨大的潜在应用前景。但是,完美的石墨烯和黑磷烯均没有局域磁矩,这就限制了他们在自旋电子学器件中的应用。因此,在本征非磁的石墨烯及黑磷烯中引入高浓度的局域磁矩,无论在理论上还是在实验上都具有重要研究意义。对于石墨烯而言,在其中引入一些异质原子或官能团,打破其π电子的共轭结构,是引入局域磁矩的关键。本课题组前期开展的系列研究发现,如果在石墨烯基板面上合适的位置引入羟基（-OH）官能团,就能够有效的增强石墨烯的磁性。类似地,理论上在黑磷烯中进行异质原子掺杂,打破原本黑磷烯完整的电子结构,也能够引入局域自旋,从而在黑磷烯中引入磁性。而氧官能团作为二维材料中最为常见的官能团,其对磁性影响的重要性是显而易见的。基于此,本文针对氧官能团对二维材料磁性的影响进行了较为系统而深入的研究。本论文的主要研究内容及结果如下:1.将氧化石墨烯（GO）放置于碱性硼氢化钠溶液中进行还原,获得了高羟基含量的羟基化石墨烯。我们在实验上证实,通过在碱性条件下对GO基板面上的环氧基进行“开环”,能够在GO中引入更多的羟基官能团,进而提高石墨烯的局域磁矩。此外,在相对较低的温度下退火（～300 ℃）,能够进一步增强GO的局域磁矩。经过羟基化开环并进行热处理后,其比饱和磁化强度由0.13 emu/g显著地提高到了3.11 emu/g。而相应的,其自旋浓度能够从最初的0.40 μB/1000 C提升到8.72μB/1000 C,进而成功地获得了高磁、高自旋浓度的GO。2.二维黑磷烯作为近年来新兴的二维材料之一,由于其层数依赖的带隙,大的面内各向异性等性质,而引起了研究人员的广泛关注。然而,获得高质量的黑磷烯,是该材料实现应用的基本前提。本课题组在前期的研究中尝试了通过电化学剥离法制备石墨烯,取得了阶段性的成果,获得了质量较高,层数较少的石墨烯。借助这方面的经验,我们通过改善电解以及超声的条件,在调整为碱性的硫酸铵（（NH4）2SO4）溶液中进行电解剥离黑磷块材,并在异丙醇（IPA）溶液中进行超声分离,成功获得了高品质的黑磷烯。本工作提供了一种快速量产较高品质的黑磷烯的有效办法,无论是在实验上还是应用上,都是一个大的突破。3.黑磷烯因为其独特的物理化学性质,获得了很大的关注。其中黑磷烯由于其长的自旋扩散长度以及自旋弛豫时间,在自旋电子学应用上也有着较大的潜力。但是另一方面,由于其在环境下并不稳定,其电子行为不可避免的会受到环境的影响。本工作系统地研究了在不同环境条件下,黑磷烯磁学相关的性质。首次发现了环境退化导致的氧官能团的引入对黑磷烯的磁性具有很大的影响这一自然现象,该工作为后续关于黑磷烯磁性的研究提供了重要的参考。