论文部分内容阅读
近年来,半导体作为先进的多功能材料已广泛应用于光催化领域。二氧化钛(TiO2)作为一种n型半导体,具有安全无毒、成本低廉、化学性质稳定等优点,但是TiO2带隙较宽(Eg=3.2 e V),对可见光的响应能力较弱,从而影响TiO2在光催化领域的应用。因此,对TiO2改性拓宽可见光的响应范围,成为光催化研究领域的热点。LaFeO3作为p型半导体材料,带隙较窄(2.073.87eV),能较好的响应可见光,但是光激发后产生的电子-空穴对容易重组,影响光催化活性。所以,通过掺杂对LaFeO3进行改性,有利于抑制电子-空穴重组,提高光催化活性。又因A-位非化学计量能促进晶格扭曲,在某种程度上利于氧空位的无序,进而改善材料的性能。因此,本论文采用简单的溶剂热法制备非化学计量LaFeO3/TiO2纳米材料,对其进行一系列的结构表征,研究样品的结构、形貌以及光催化活性,并分析和探讨其光催化机理。主要研究内容和结果如下:(1)采用简单的溶剂热法制备LaFeO3、La0.8Sr0.2FeO3-δ以及非化学计量的(La0.8Sr0.2)xFeO3-δ(x=0.97、1.03)纳米颗粒。采用X射线衍射光谱(XRD),透射电子显微镜(TEM),紫外可见漫反射光谱(UV-vis),X射线光电子能谱(XPS)等手段对样品的形貌和结构进行表征,以孔雀石绿(MG)光降解为模型反应,在最大吸收波长下(616.9nm)考察材料的光催化性能。结果表明:Sr2+的掺入减小了晶粒尺寸,致使晶体产生晶格畸变并形成氧空位VO··,抑制电子-空穴重组,增大量子效率;掺入Sr2+并改变非化学计量,使得催化剂在可见光区域有较强的光吸收,比表面积也随之改变,其中(La0.8Sr0.2)1.03FeO3-δ的比表面积最大(20.1644 m2/g),此时的可见光降解效率也最高(83.8%)。总之,Sr2+掺杂及非化学计量LaFeO3的可见光催化活性均高于纯LaFeO3。(2)采用溶剂热法制备不同复合比例的LaFeO3/TiO2微纳米材料,并对样品进行表征及可见光降解测试。半导体LaFeO3与TiO2复合后,可以抑制电子-空穴重组,增大量子效率。n(LaFeO3):n(TiO2)由1:0.25增大到1:0.75时,光催化效率逐渐增大,继续增大物质的量比到1:1、1:1.25时,复合材料的带隙变宽,对可见光的响应能力减弱,光催化效率反而降低。依据光催化活性测试结果,优化LaFeO3/TiO2最佳的复合比例。(3)根据优选的最佳复合比例,利用溶剂热法制备非化学计量(La0.8Sr0.2)xFeO3-δ/TiO2微纳米材料,对样品进行表征及可见光降解测试。并进行光催化模拟测试,SEM结果表明:(La0.8Sr0.2)xFeO3-δ/TiO2催化剂晶粒之间团聚,形成尺寸较大的颗粒,直径在1μm左右,非化学计量催化剂的带隙比化学计量催化剂LaFeO3/TiO2宽,从而降低可见光下的光催化活性。