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温室效应会引发一系列变化,例如海平面上升、极端天气现象增多,对地球上的生命产生强烈影响,温室气体CO2的分离和有效利用成为当前研究的主要内容。膜分离技术因其低成本、高效等优点,被视为二十一世纪工业技术改造中的一项极其重要的新技术。其中,混合基质膜结合了聚合物膜的易加工性和无机材料的高渗透性,近年来备受关注。但混合基质膜面临着材料分散性以及有机-无机界面相容性等挑战。本文选用氨基化的β-环糊精金属有机框架（β-CD MOF）来改善填料与磺化聚醚醚酮（SPEEK）基质之间的界面相容性,同时为膜中CO2的渗透提供促进传递通道,进一步引入大比表面积和孔体积的羧基化多壁碳纳米管（CNT）,制备了一系列高性能的SPEEK基混合基质膜,并测试了其气体分离性能。具体研究内容如下:（1）选用绿色环保且表面富含羟基的多孔β-CD MOF作为填料,并通过硅烷偶联剂（APTES）改性在其表面和孔内引入氨基载体,然后将氨基改性后的MOF（AS-CD-MOF（β））添加到亲水性的SPEEK基质中,制备了SPEEK/AS-CD-MOF（β）混合基质膜。改性后β-CD MOF的FTIR图中出现N-H弯曲和C-N伸缩振动峰,表明氨基改性材料AS-CD-MOF（β）的成功制备。BET测试证实了AS-CD-MOF（β）仍然保持介孔特性。SEM测试和热重分析分别表明AS-CD-MOF（β）与SPEEK基质之间具有良好的相容性以及混合基质膜的热稳定性提高。研究了掺杂量、进料气压力、操作温度以及混合气等对分离性能的影响。结果表明,在1 bar和25℃的条件下,AS-CD-MOF（β）的添加量为10%时,混合基质膜的性能最优,CO2渗透性为727 Barrer,CO2/N2选择性为70。与纯SPEEK膜的性能相比,分别提升了139%和119%。性能提升主要归因于氨基改性多孔填料提高了混合基质膜的亲水性以及填料与基质之间的相容性,同时MOF的孔结构以及可移动的氨基为CO2提供了促进传递通道。在持续360 h的混合气测试中,SPEEK/AS-CD-MOF（β）膜保持稳定的分离性能且性能超过2019年上限,平均CO2渗透性为719 Barrer,CO2/N2选择性为68。（2）为了构建更多的CO2传递通道,设计了羧基化CNT/氨基化β-CD MOF双填料（CM）,并制备了SPEEK/CM混合基质膜。FTIR表明碳纳米管羧基化成功,同时AS-CD-MOF（β）与羧基化CNT之间具有相互作用,这有利于改善彼此在膜中的分散性。BET测试显示,引入羧基化CNT提高了填料的比表面积和总孔体积。SPEEK/CM混合基质膜的FTIR和SEM测试分别表明共混填料与SPEEK基质之间具有相互作用以及两者之间相容性良好。探讨了共混填料的比例、掺杂量、压力、温度和混合气（CO2/N2体积比15/85）等对膜性能的影响。结果表明,当羧基化CNT与AS-CD-MOF（β）的质量比为5:5、共混填料的添加量为7 wt%以及1 bar和25℃时,SPEEK/CM膜的CO2渗透性和CO2/N2选择性分别为844 Barrer和84。相对于纯SPEEK膜,性能分别提升了178%和163%,而且优于单独负载相同含量羧基化CNT或AS-CD-MOF（β）的膜,表明羧基化CNT与AS-CD-MOF（β）在提升膜性能上具有一定的协同作用。孔体积较大的CNT缩短了CO2的传递路径,提升了CO2的渗透性;氨基化MOF通过可逆反应选择性地吸附CO2,提升了CO2/N2的选择性。与纯气相比,混合气条件下SPEEK/CM膜的分离性能略低。在360 h的稳定性测试中,SPEEK/CM膜的分离性能保持稳定,CO2渗透性约为837 Barrer,CO2/N2选择性约为81,远超2019年上限。