【摘 要】
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氢气作为可再生的清洁能源引起了广泛的关注,电解水制氢是制备氢气的重要途径。电解水由析氢反应（HER）和析氧反应（OER）两个半反应组成,其中析氧反应是一个四电子-质子耦合反应,具有较高的能垒,降低了整体水分解的效率。使用OER催化剂可以降低过电位,提升OER速率,现在的商用催化剂主要是贵金属铂（Pt）或铱（Ir）基催化剂,成本高且不易获得,所以开发低成本的催化剂能够有效解决这一问题。层状双氢氧化物
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氢气作为可再生的清洁能源引起了广泛的关注,电解水制氢是制备氢气的重要途径。电解水由析氢反应（HER）和析氧反应（OER）两个半反应组成,其中析氧反应是一个四电子-质子耦合反应,具有较高的能垒,降低了整体水分解的效率。使用OER催化剂可以降低过电位,提升OER速率,现在的商用催化剂主要是贵金属铂（Pt）或铱（Ir）基催化剂,成本高且不易获得,所以开发低成本的催化剂能够有效解决这一问题。层状双氢氧化物（LDH）以其便于调控的层状结构和优异的OER催化性能成为了当前研究的热点,多变的元素组成提供了多种改性的可能。本文以目前报道的性能较好的NiFe LDH催化剂为研究对象,探究了金属元素比例对其催化机理的影响以及原料、基底和热处理等因素对其电化学性能的影响,主要研究内容如下:（1）使用水热法制备了一系列不同铁含量的NiFe LDH催化剂,研究NiFe LDH催化剂组分和电化学性能的关系。同时制备了不含铁的对照样品,通过测试样品的内部电子结构,发现对照样品中含有低价镍和低价氧,这些低价中间体不利于析氧反应的进行,极大降低了催化性能。而铁含量的增加对NiFe LDH活性影响较小,这意味着只有特定位置的Fe离子对OER催化活性有贡献。当NiFe LDH样品中Ni:Fe摩尔比为4:1时,仅需要188mV的过电位即可提供15 mA·cm-2的电流密度,同时呈现出较低的塔菲尔斜率以及电荷转移电阻。然而铁含量继续增多,会使活性位点Ni数量减少,导致催化性能降低。本实验研究了不同铁含量样品的电催化性能,发现铁在NiFe LDH催化剂的电子结构中起着重要作用,这对开发高效的水氧化电催化剂具有重要意义。（2）对几种影响NiFe LDH催化性能的因素进行了研究。主要内容涵盖三个方面:1.分别采用四种铁源（硝酸铁、硫酸亚铁、氯化亚铁、氯化铁）制备NiFe LDH样品,研究铁源种类对样品形貌和性能的影响。当铁源为硫酸亚铁时,制备的NiFe LDH具有更加精细的形貌,电化学性能最好。2.分别采用碳布和泡沫镍作为生长基底,制备了 NiFe LDH/NF和NiFe LDH/CC两种催化剂,研究不同基底对NiFe LDH催化性能的影响。实验证实,NiFe LDH/NF的催化性能较好,因为泡沫镍上生长的纳米片更薄,分布均匀,反应接触面积更大,电子转移速率更高。3.对合成的NiFe LDH催化剂进行热处理,观察电化学性能变化。试验结果表明,一般的热处理均会使NiFe LDH的电催化性能变差,这是因为在热处理过程中,NiFe LDH部分转化为氧化物,催化活性降低。
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