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高密度聚乙烯（HDPE）因具有成本低、易加工、耐酸碱性佳以及力学性能良好等优点备受工业界和学术界关注。此外,HDPE分子链具有较高的柔顺性和规整性,这使得其构象转变对外部作用场（如温度场、流动场、压力场等）响应极为敏感,从而具有结晶形态较易调控等优点。为拓展HDPE的领域应用,HDPE复合材料必须兼具高强度和高韧性特征。然而,传统的HDPE共混改性对其强度和韧性平衡调控结果尚不理想。聚合物材料的宏观性能是由其内部结构决定的,而结构的形成又强烈依赖于成型加工过程。因此,本论文将以聚集态结构优化调控为切入点,以振荡推拉模塑成型新方法为手段开展系列研究工作,探索振荡推拉剪切流场实现HDPE基复合材料高强韧的机理,为HDPE的强韧化制备提供新的研究思路和方法。具体研究内容包括:（1）深入理解HDPE在不同强度振荡推拉剪切流场作用下的分子链取向及结晶取向行为。首先,在一系列梯度的振荡推拉剪切流场强度下制备成型了HDPE试样,并利用DSC、SEM、2D-SAXS、2D-WAXD等表征方法对各试样的热力学性能、结晶形态及晶体结构特征进行详细研究。结果表明,在一定的振荡推拉剪切流场强度范围内,随着流场强度的逐渐增加,HDPE结晶形态由球晶逐渐向取向串晶演变;但是当流场强度过高时,结晶的规整性下降,串晶结构出现了不同形式的缺陷。分子动力学模拟结果同样表明,剪切强度对HDPE结晶的影响存在一个最佳值,在此条件之下,结晶的规整性最好、取向度最高,与实验结果有良好对应关系。进一步对比分析了不同试样的力学性能,结果表明,试样的拉伸强度、杨氏模量、弯曲强度、冲击强度等均随着振荡推拉剪切流场强度的增加先增加后减小。仅通过振荡推拉剪切流场强度得调控,使的最佳条件下的HDPE试样（LOPPM-M）的拉伸强度、杨氏模量、弯曲强度、弯曲模量、冲击韧性分别提高了176.2%、124.5%、129.2%、243.6%和207.8%,实现了制品性能的自增强效果。结合实验结果和分子动力学模拟的结果分析,建立了HDPE材料“成型加工-微观结构-宏观性能”之间的对应关系,为半结晶型聚合物的定构加工提供了理论指导和新思路。（2）在深入理解了HDPE对振荡推拉剪切流场强度响应行为的基础上,通过向HDPE基体中添加聚四氟乙烯（PTFE）,并在强流场作用下原位形成纳米纤维,继而诱导形成纳米杂化串晶。结果表明,PTFE的引入大大增加了串晶的密度,并且串晶之间彼此互锁形成晶体网络。更重要的是,由于PTFE纳米纤维的引导作用,使得纳米杂化串晶结构中shish长度大大增加。并且shish之间间距的减小,也促进了kebab片晶间的互锁效果。通过PTFE原位成纤在试样中构筑了大量纳米杂化串晶,解决了单一聚合物制品中串晶数量较少的难题,该富含纳米杂化串晶的试样的力学性能大幅度提高。特别地,当PTFE含量为5%时,其拉伸强度、杨氏模量和冲击韧性分别达到了133.4MPa,4388.1MPa和69.1k J/m2,较注塑成型的HDPE分别提高了503.6%,496.4%和209.9%。（3）通用塑料工程化应用是塑料加工领域的重要研究方向,通过向HDPE基体中添加长链的超高分子量聚乙烯（UHMWPE）,并在振荡推拉剪切流场作用下进行制备成型,探索了HDPE在工程领域应用的潜在价值。由于UHMWPE长链结构在抑制松弛及诱导shish结构方面的优势,最终在试样中形成了微串晶和巨串晶交替存在的致密串晶结构。得益于串晶的固有优势,其力学性能和摩擦磨损性能显著提高。当添加30%的UHMWPE时,其拉伸强度、杨氏模量和冲击韧性较注射成型的HDPE提高了375.4%,587.4%和677.4%,达到了110.3MPa,5054.1 MPa和48.2k J/m2。质量磨损率由纯HDPE注塑成型试样的18.6mg/MC降低到LOPPM-30UH试样的4.2mg/MC,并优于纯UHMWPE模压成型试样的7.5mg/MC。因此,该种致密串晶化HDPE/UHMWPE材料有望替代部分工程塑料,并且在全关节置换等领域得到应用。（4）人类承重骨是一种典型的各向异性结构,这赋予它较高的强度和韧性。然而,目前制备的各种承重骨替代材料都是各向同性的,这使得其力学性能难以满足替换要求。通过分析天然承重骨的微观结构单元,在HDPE基体中引入纳米羟基磷灰石（HA）,并利用振荡推拉模塑成型方法进行仿生制备。最终,在试样中成功构筑了各向异性类骨结构,进一步优化实验参数和工艺流程,使得其强度和模量达到人类承重骨替代的相关指标要求,并优于已经商用的HAPEXTM。结合体外细胞培养和体内骨缺损移植实验结果分析,该串晶化HDPE/HA承重骨替代材料的细胞增殖和黏附状况良好,与宿主骨之间形成了强而稳固的界面层,在临床应用方面前景广阔。基于振荡推拉剪切流场的作用,在HDPE基复合材料中构筑了致密的串晶结构,实现了多个材料体系的自增强和自增韧,推动了HDPE在高端领域的应用。