超硬材料由于具有广泛的应用,比如切割,研磨,涂层等,因而在科学技术及工业生产领域具有十分重要的作用。超硬材料具有高硬度,高热导率,高熔点等许多优越的性质,这些性质使得超硬材料在近几年受到广泛的关注。目前关于超硬材料的研究主要集中在两类物质上,一类是人们公认的,那些由轻元素组成的单质或者化合物,例如广为人知的金刚石,立方氮化硼,BC2N,B2CO等,这些物质具有一个共同点:都含有很强的共价键;另一类是近年来研究得比较多的过渡族金属-轻元素化合物,这类物质被认为是潜在的超硬材料,例如PtN2,ReB2,WB4等。作为过渡族金属-轻元素化合物中的一员,过渡族金属碳化物普遍具有很高的体弹模量,例如WC的体弹模量为439 GPa,PtC的体弹模量为303 GPa,RuC的体弹模量为316 GPa。在2012年与2015年,印度的一个研究小组在高温高压下相继合成了两种新的过渡金属碳化物:Ru₂C与Os₂C。通过高压X射线衍射及透射电子显微镜实验,结合第一性原理计算,他们给出了所合成的两种过渡族金属碳化物的晶体结构,其空间群分别为:P-3m1与P63/mmc。由于碳原子的质量较轻,而Ru原子的质量比较重,实验上很难精确得到Ru₂C的X射线衍射谱,因此关于实验合成的Ru₂C的晶体结构还存在很大的争议。另外对于Os₂C,先前的研究认为P63/mmc结构为其常压下的基态,但是先前研究采用的方法是套用一些已知的结构,然后筛选出常压下能量最低的结构即作为其基态,这种方法虽具有一定的合理性,却也存在很大的缺点,因此关于Os₂C的常压基态结构还有待进一步搜寻。另一方面,先前两个关于P63/mmc结构的硬度的研究也是存在争议的,因为这两个研究采用不同的硬度模型得到了差异很大的硬度值结果,所以对于P63/mmc结构的硬度值也有待进一步澄清。本文利用基于粒子群优化算法的晶体结构预测方法结合基于密度泛函理论的第一性原理计算对Ru₂C与Os₂C的晶体结构以及热力学、晶格动力学、力学、电子结构等性质作了广泛的理论计算和分析。对于Ru₂C,我们对先前提出的的P-3m1相进行了结构优化及晶格动力学的研究,发现P-3m1相在常压下是不稳定的。接着,利用粒子群优化算法结合第一性原理计算,我们在常压及高压下对Ru₂C进行了晶体结构预测与物理性质的研究,得到了如下结果:1)发现了两个新的稳定的相:P63/mmc相与P-31m相。2)0-50 GPa压力范围内的焓值计算结果表明,新预测的两个相明显比先前提出的P-3m1相稳定。并且在0-32 GPa压力范围内最稳定的是P-31m相;32-50GPa范围内,最稳定的是P63/mmc相。因此在32 GPa的时候,会发生一个由P-31m相→P63/mmc相的相变过程。3)声子谱的计算结果表明,新预测的两个相在常压和高压下都是动力学稳定的。4)通过对力学性质的计算,我们发现P63/mmc相与P-31m相都是超不可压缩的。5)电子结构及电荷密度的计算表明,新预测的两个相都是金属性的,并且Ru的d电子与C的p电子之间形成比较强的共价键,这也是P63/mmc和P-31m相都具有比较大的体弹模量的原因。对于Os₂C,我们对其常压及高压下的晶体结构进行了广泛的搜索,并且利用不同于先前研究的硬度计算模型估计了P63/mmc相的硬度值,得到了如下几个重要结论:1)在结构搜索的过程中,我们找到了一个新的相:P-6m2。这个相在常压下的焓值低于先前认为的基态P63/mmc相的焓值,并且是满足动力学稳定的,表明P-6m2相是Os₂C在常压下的基态。2)在12 GPa的时候会发生一个由P-6m2相→P63/mmc相的相变过程。3)硬度的计算表明,P63/mmc相具有比较低的硬度值。同时通过理想强度的计算验证了Os₂C的P63/mmc相并不具有先前实验给出的那么大的硬度值,从而澄清了关于P63/mmc相的硬度值的争议。4)电子局域函数的结果表明,不同于其它的过渡族金属-轻元素化合物,Os₂C中Os原子和C原子之间成的是弱的金属键。