论文部分内容阅读
SCR法是目前商业化成功的主流烟气脱硝技术,在SCR烟气脱硝工艺中,还原剂选择性的将NOx转化成N2和N20,从而实现了降低NOx在尾气中的含量以达到排放标准(环办函[2009]247号规定凡2003年后的新建机组执行NOx100mg/m3标准),传统SCR法中应用最广泛的还原剂是NH3和尿素,但是NH3和尿素对设备有腐蚀性,因此对设备的选择很苛刻,而且过量NH3和尿素的逃逸又会造成二次污染。以氢气作为还原剂与传统NH3和尿素作为还原剂相比具有反应温度低,清洁无二次污染以及H2-SCR催化剂的低温活性等优点。SCR工艺的一个重要环节就是催化剂的选择,目前用于H2-SCR工艺的催化剂是负载型的贵金属(Pt、Pd)催化剂,但是贵金属在地球上含量低、价格昂贵等因素限制了贵金属催化剂的推广使用。根据H2-SCR低温消除NO活性高的优点,本课题致力于新型非贵金属催化剂的开发和性能考察。本文用溶胶凝胶法合成了三种不同B位的钙钛矿催化剂(LaCoO3, LaMnO3, LaNiO3),从经济性和实际性考虑,使用了清洁无二次污染的H2作为SCR的还原剂,同时控制了H2的加入比例,在不同NO/H2比(1：1、1：5、1：10)情况下,考察了三种催化剂的催化效率。由于实际燃煤烟气中含有大量的02,因此本文同时考察了高O2(O2/NO=100:1)的加入对氧化还原反应的影响。从考察结果我们得到,在NO/H2为1：1时,LaCoO3和LaNiO3的催化活性优于LaMnO3,转化率高达80%。而在高H2/NO比时,则是LaMnO3的催化活性最高,转化率高达95%以上。02的加入对氧化还原反应影响较大,温度高于250℃时,O2出现竞争性反应,消耗了大部分的还原剂,使得NO脱除率降低,而在250℃以下,02的影响较小。本文同时用X射线衍射(XRD)、比表面积分析(BET)、扫描电镜(SEM)、程序升温化学吸附(TPR)四种手段对催化剂进行了物理化学表征。