纳米钯催化CO2和CO合成酯及炔酮的研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:tauliwn
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着人类社会的发展,化石原料储量日趋减少,使得C1资源的开发和利用成为人类社会可持续发展的必由之路。CO2和CO作为主要C1资源,在有机合成中已受到广泛关注。目前,采用化学方法将CO2和CO高效转化为高附加值的有机化工产品,仍是学术界和工业界追寻的目标。因此,发展高效的化学转化方法,实现CO2和CO的资源化利用具有重要的意义。论文研究了纳米钯催化CO2与1,3-丁二烯的调聚反应,高选择性地合成了δ-内酯。该方法无需任何外加配体,仅使用催化剂前体Pd(acac)2在稳定剂四丁基醋酸铵(TBAAc)存在下原位生成的纳米钯粒子。以乙腈作溶剂、70℃的反应温度下,δ-内酯的产率和选择性分别为51%、94%,TON值达到1020,为目前报道的最高值。通过简单的萃取操作,即可实现纳米钯催化剂的分离提纯,催化剂重复使用三次,仍未见其活性明显降低。通过透射电子显微镜(TEM)对反应液进行了测试,证实了在反应体系中确实存在纳米钯颗粒,平均粒径为(3.8 ± 1.1)nm。论文研究了纳米钯催化氯甲基芳烃及氯甲基杂芳烃化合物与烯丙基硅试剂、CO2的三组份羧化Hiyama偶联反应。在纳米钯粒子催化剂的存在下,目标反应在温和条件下即可顺利进行,高效地生成α,β-不饱和羧酸酯类化合物,收率在61%-88%之间。研究发现,四丁基氟化铵(TBAF)起到双重功效,既稳定纳米钯粒子,又活化烯丙基硅试剂。该反应对甲基、甲氧基、卤素(氟、氯和溴)、硝基、甲氧羰基等官能团具有很好的兼容性。透射电子显微镜(TEM)测试结果表明,原位生成的纳米钯粒子能够稳定存在于反应体系中。论文还研究了纳米钯催化碘代芳烃与CO、端炔的羰化Sonogashira偶联反应。通过原位生成的纳米钯粒子催化转化CO,高收率地得到一系列炔酮化合物。该反应无需添加配体及预先制备纳米催化剂,且反应条件温和、实验操作简便,对不同取代基均有较好的兼容性。芳基炔烃及烷基炔烃均能够顺利反应,生成相应的产物,收率在71%-84%之间。
其他文献
近两年来,灵活便捷、绿色环保、无桩借还的分时租赁自行车逐渐在全国普及,成为了城市居民出行方式的重要组成部分。分时租赁自行车主要用于中短距离出行,并可有效接驳公共交
【正】从20世纪90年代中期开始,我国高等教育事业进入了一个新的发展与改革时期,对大学人才培养过程影响较大的则是素质教育思想和通识教育思想。由于历史原因,过去的专门人
绘本是幼儿主要的读物,能激发幼儿的阅读兴趣,有益于幼儿的语言能力、逻辑思维、艺术审美和创造力等能力的提高,而具有跨学科性质的STEAM教育是当今培养创新人才的重要教育方式。幼儿园教育为培养二十年后社会需要的人才打下基础,将STEAM教育理念融入幼儿教育有助于幼儿自身的创新素养的发展,更有助于国家未来创新型人才的培养,因此本文试图将STEAM教育理念融入到幼儿绘本设计进行相关的研究。本文通过文献分析
地理格网系统借助特定方法将地球表面均匀剖分,形成无缝无叠的多分辨率格网层次结构。它既是一个空间框架,又是地理特征表达的一种模型。本文结合资源环境综合科学考察数据管
信息化教学是一种非常先进的教学方式,也是现阶段应用非常广泛的教学方式,同时也是未来教育事业的发展趋势。在汽车文化课中应用信息化教学方式,可以帮助学生更好地掌握汽车
随着云计算时代的到来和电力行业信息化的快速发展,信息系统在电力行业生产经营管理中的作用日益深化。运维对象和边界不断拓展,运维管理日趋复杂,运维量增长迅猛,运维要求不
哀牢国与滇国在云南古代史上占有很高的历史地位,研究哀牢国同样与滇国一样重要.从一定程度讲,哀牢国的社会地位及影响比滇国大得多.
8月1日起,审计署全面摸底地方债,意在时隔两年之后再将这笔糊涂账理理清楚。与此相关的两则新闻也意味深长。一是扛着600亿债务规模的曹妃甸建设举步维艰,甚至被坊间称为一个
教师的情感激励能够激发学生的学习热情,课堂教学环节是教育过程的核心和关键,在课堂教学过程中运用情感激励,不仅能促进课堂教学过程中的师生互动,而且能够促进教学相长,提高学生
湖南、安徽两省的湖湘文化研究与徽学研究,积累了许多好的经验,给我们许多启迪与认识。一是省委、省政府高度重视文化建设,有关领导给予直接指导和帮助;二是学科基础扎实,重