论文部分内容阅读
铬在现代工业中的广泛应用造成了环境中大量的铬污染现象。由于六价铬对人体及环境危害极大,通常采用化学催化还原法将六价铬还原成几乎无毒的三价铬治理铬污染。钯胶体纳米催化剂催化还原六价铬具有很高的活性,但是纳米钯较难回收。本文将纳米钯催化剂和磁性载体相结合,合成了磁性的Fe3O4@SiO2-Pd和Fe3O4@C-Pd纳米催化剂,用TEM、EDX、FTIR、XRD、VSM、NMR、XPS、ICP等测试手段对催化剂进行了表征与分析。将催化剂用于六价铬的还原反应并进行重复性实验,用紫外可见分光光度计检测六价铬浓度变化,计算催化反应速率,评价催化剂性能及稳定性,得出以下结论:
1、磁性Fe3O4@SiO2-Pd纳米催化剂中活性组分Pd通过物理吸附和氨基化载体络合两种方式负载在载体上,负载量为8.58%。Pd颗粒平均粒径是7.53 nm。以磁性Fe3O4@SiO2-Pd为催化剂,研究六价铬的还原反应,反应速率受温度、pH和催化剂的量影响。最佳条件是反应温度60℃,pH4.08,催化剂的量是4.29×10-2 mg/mL。当催化剂过量时,该催化反应为扩散控制。催化剂在最佳反应条件下具有很高的转化频率(TOF=653.3h-1)。由于钯颗粒的团聚和脱落等原因导致催化剂从第三次重复使用反应起,性能逐渐下降,稳定性不高。
2、一步水热法合成具有多孔结构的磁性碳载体,乙二醇溶剂还原Pd金属前体,得到磁性良好的Fe3O4@C-Pd纳米催化剂。Pd吸附在碳孔内,负载量为11.5%。在以Fe3O4@C-Pd为催化剂的六价铬的还原反应中,催化剂最佳反应pH是4.08,而且反应速率随着温度升高而加快,低温阶段反应初期有扩散控制现象,温度较高时,扩散现象消失。催化剂的活性很高(TOF=594.7h-1),并且具有很好的稳定性,8次重复使用后具有良好的催化活性,反应速率无明显降低。