【摘 要】
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近年来,能源危机与环境污染已经成为了全世界共同关注的问题,不可再生能源并非是用之不竭取之不尽,并且传统化石燃料的利用率低,在使用过程中会产生对环境污染较为严重的污染物,为此,探索开发可再生环境友好型新能源备受世界各国的关注。其中,燃料电池作为一种无污染、可再生的绿色能源,获得了大量的关注和研究,尤其是直接甲醇燃料电池（DMFCs）直接以甲醇为燃料,将其化学能直接转化为电能,具有来源丰富、能量转换率
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近年来,能源危机与环境污染已经成为了全世界共同关注的问题,不可再生能源并非是用之不竭取之不尽,并且传统化石燃料的利用率低,在使用过程中会产生对环境污染较为严重的污染物,为此,探索开发可再生环境友好型新能源备受世界各国的关注。其中,燃料电池作为一种无污染、可再生的绿色能源,获得了大量的关注和研究,尤其是直接甲醇燃料电池（DMFCs）直接以甲醇为燃料,将其化学能直接转化为电能,具有来源丰富、能量转换率高、低启动电位以及环境友好等特点,成为众多新能源中较为有潜力和发展的新能源。但是,该电池的阳极甲醇氧化反应动力学缓慢,需要Pt基催化剂进行催化,而催化剂存在成本高稳定性差等致命缺陷,成为了阻碍其商业化应用的瓶颈之一。因此,探索开发催化活性优异、稳定性好、CO耐受性强的Pt基催化剂是改善电池性能的关键。本论文基于上述考虑,采用富含氧空位的过渡金属氧化物（Co3O4）纳米颗粒修饰碳球,以及氮掺杂富含氧空位的Co3O4纳米片修饰碳球构建了两种Pt基复合催化剂,并研究讨论了它们在甲醇氧化反应中（MOR）的表现:（1）先通过简单的水热法、低温煅烧退火、Na BH4溶液浸泡分别制得Co前驱体/C复合物、p Co3O4/C和r Co3O4/C,最后还原氯铂酸成功制得目标催化剂Pt-r Co3O4/C。物理表征结果显示,复合催化剂拥有丰富的氧空位。条件实验结合电化学性能测试结果表明,当Na BH4溶液浓度为0.5 mol/L,浸泡时长为2 h,载铂时长为9 h时,催化剂Pt-r Co3O4/C-2 h拥有最好的综合电化学性能,其电化学比表面积（ECSA）为138.5 m~2 g((-1))Pt;质量活性为1412.5 m A mg((-1))Pt;3600 s后CA测试结果显示其质量活性保留值最高(104.5 m A mg((-1))Pt);而且该催化剂的CO耐受性明显高于Pt/C-JM。这些都得益于富含氧空位的r Co3O4能够在低电位下吸附水分子,并促进水分子的解离产生大量活性含氧物种-OH,从而氧化去除占据Pt NPs表面的活性位点的CO,并释放Pt活性位点;其次,r Co3O4作为过渡金属氧化物,本身就具有一定的助催化作用,基于双功能机理而提升催化剂的催化性能。（2）基于上述研究成功,考虑到rCo3O4纳米颗粒并不能充分的与Pt NPs接触,并且可能发生团聚,从而不能充分发挥其作用,采用氨气煅烧还原Co3O4,合成了生长包覆在碳球表面具有纳米片形状的r Co3O4,并在r Co3O4掺杂氮原子以提升Pt NPs的锚定,同时为了强化双功能机理以及催化剂与催化剂载体之间的协同作用,引入金属Ni,形成Pt Ni合金催化剂。电化学测试发现:Pt Ni-r Co3O4-N/C催化剂的ECSA为140 m2 g(-1)Pt,质量活性为1554 m A mg(-1)Pt,其电化学性能要比Pt/C-JM优秀的多。
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