光助双极自供能适配体传感平台的构建及在药物检测中的应用研究

来源 :江苏大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xiaoyanmeimei
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光助-自供能生物传感器(Photo-assisted fuel cell based self-powered biosensor,PFC-SPB)是近几年发展的一种新型电化学生物传感检测器件,已在生命分析、环境监测和食品安全检测等领域呈现出良好的应用前景。PFC-SPB继承了电化学生物传感器优点的同时,其最大的特点是无需外部电源和复杂器件,可实现光能和化学能向电能的二维能量转换,并以此作为传感器输出信号,直接或间接反映分析物浓度。本论文以设计制备的Ti O2基纳米材料作为光阳极,在能级匹配的原则上,筛选并制备了一系列光阴极纳米材料,构筑了一系列双光电极结构的PFC,进一步结合生物识别元件适配体,建立了用于药物检测的自供能适配体传感平台,获得了一些有益的结果,研究内容如下:1、通过硼氢化钠还原法制备了黑二氧化钛(B-Ti O2)纳米颗粒,在费米能级匹配基础上,以B-Ti O2为光阳极,筛选出的溴化亚铜(Cu Br)纳米片为光阴极,构建了一种双光电极结构的单室光助燃料电池。该无膜无酶质的PFC避免了昂贵的金属铂电极的同时,其开路电位(OCP)和最大输出功率密度(Pmax)分别达到了0.58 V和6.78μW/cm~2。基于高效稳定的PFC电输出,在光阳极修饰特异性生物识别元件地高辛(Digoxin)适配体,发展了一个用于Digoxin测定的自供能适配体传感器。该传感器拥有10-12~10-5 mol/L的宽线性范围和0.33 pmol/L的低检测限,并且能用于血清样品中的Digoxin检测。该方法无外部电源,为高效快速的现场实时检测提供了可能。2、基于费米能级匹配原则,以制备的二氧化钛/氮杂石墨烯(Ti O2/NG)复合材料为光阳极,锌酞菁/二硫化钼(Zn Pc/Mo S2)复合材料为光阴极,构建了一种单室光助双极燃料电池。由于两电极材料更高的电荷载流子迁移率和更大的费米能级势差,该PFC具有更高的电输出性能,Pmax为11.83μW/cm~2,是第一项工作的1.7倍。在此基础上,将特异性的林可霉素(LIN)适配体修饰在光阳极上,构筑PFC基自供能适配体传感器。该传感器的宽线性范围为10-11~10-5 mol/L,低检出限为3.33 pmol/L,并进一步用于牛奶和鸡肉样品中LIN的监测。这项研究为食品的安全检测开发了一种新型光助自供能传感技术。3、构建了一种基于B-Ti O2光阳极和三维氮杂石墨烯负载氧化亚铜(Cu2O/3DNG)光阴极的可见光驱动双极燃料电池,同时,结合简单万用表作为信号输出端,直接读出电位值,替代了笨重的电化学工作站。所构建的单室PFC具有优异的电输出性能,OCP可达0.664 V,Pmax为10.77μW/cm~2。将磺胺二甲基嘧啶(SMZ)适配体通过共价键耦合在光阳极上,研制了一种特异性检测SMZ的自供能传感器,拥有更宽线性范围为0.001~100 ng/m L和更低检出限为0.33 pg/m L,并成功应用于牛奶样品中对SMZ的检测。这项工作在自供能概念传感器的基础上,采用万用表直读策略,更加直观,并简化传感装置,初步研发了具有户外现场监控能力的微型化、低成本化的便携式传感设备。
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