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TS-1分子筛催化丙烯环氧化制备环氧丙烷的反应,虽然具有清洁环保、反应温和、选择性高等优点,但催化剂的微孔结构也存在由扩散受限导致的易积碳失活的缺陷。本文通过构造疏水多级孔TS-1分子筛以解决上述问题。首先,采用氢氧化钠溶液和三甲基氯硅烷溶液对TS-1分子筛进行脱硅和硅烷化改性,制备出疏水多级孔TS-1分子筛。采用BET、TEM、XRD、FT-IR以及接触角测量等手段对疏水多级孔TS-1分子筛进行表征。BET和TEM结果显示改性后分子筛含有由平均孔径为0.55 nm的微孔和3.90 nm的介孔组成的多级孔道;XRD和FT-IR结果表明改性分子筛保留了MFI结构;接触角测量证明改性后的分子筛疏水性能增强。考察了氢氧化钠溶液和三甲基氯硅烷溶液的浓度对疏水多级孔TS-1分子筛催化活性的影响。结果表明当Na OH溶液和三甲基氯硅烷溶液的浓度分别为0.4 M和25 wt.%时,疏水多级孔TS-1分子筛的催化活性较好。其次,以疏水多级孔TS-1-0.4M-25%分子筛(代表当Na OH溶液和TMCS溶液的浓度分别为0.4 M和25 wt.%时,改性制备的疏水多级孔TS-1分子筛)为催化剂,考察了搅拌速度、反应时间、反应压力以及反应温度等工艺条件对丙烯环氧化反应活性的影响。结果表明当搅拌速度为700 r·min-1,反应时间为1.5 h,反应压力为0.4 MPa以及反应温度为40℃时,分子筛的催化活性较好。此时H2O2的转化率达到99.72%,PO的选择性为91.33%,反应液中PO的浓度达到0.85mol·L-1。最后,根据改性前后分子筛的表征结果对脱硅机理和硅烷化改性机理进行了初步探讨。分子筛在碱液中可以选择性地脱除部分硅原子产生介孔孔道,而孔道表面的Si-OH可以与TMCS发生缩合反应生成-O-Si(Me)3基团。采用分子模拟软件Material Stutio对改性分子筛的孔径进行计算,与表征结果相互印证。本课题的研究内容证明了构造高催化活性的疏水多级孔TS-1分子筛用于催化丙烯环氧化的可行性,为新型高效多级孔分子筛的工业化应用提供了理论依据。