射线对材料的辐照损伤将严重限制核反应堆材料的服役寿命,是核材料研究领域关注的重点问题。锆(Zr)由于热中子俘获截面非常低,合金化后具有良好的机械性能、耐腐蚀性能和抗辐照性能等,其合金被广泛用于商业水冷核反应堆核燃料元件的包壳管及其他堆内主要构件。目前,虽然锆及其合金的辐照损伤已经开展了大量研究,但由于hcp-Zr结构的各向异性、织构、合金元素、杂质原子、热处理状态、辐照条件等因素的影响,锆合金的辐照性能变化极其复杂,在损伤机制方面仍存在许多未解难题,如辐照硬化机制、辐照生长机制、蠕变机制、微观结构和宏观性能演变的多尺度模型等等。本论文主要研究了锆在低剂量中子辐照阶段就出现的明显的硬化损伤及其硬化的主要来源“大团簇”(为与实验结果比较并考虑大团簇对硬化的明显贡献,定义为实验尺度)的形成机制。传统机制认为,非热阶段(不需要环境的热作用,0K时也能发生)由碰撞级联产生的点缺陷及其小团簇在热阶段(环境的热作用下)通过长期迁移聚集长大而形成大团簇。本论文则研究发现了非热阶段中直接形成大团簇的两种机制,可用于解释极低剂量辐照实验时Zr基体中出现的位错环现象。同时,本论文还探索了非热的级联交叠过程中缺陷的演变行为(忽略级联之间ms以上的热阶段)。此外,本论文还通过实验初步对比了低剂量中子与离子辐照损伤的异同。具体内容如下:(1)在中国绵阳堆(CMRR)内对锆合金Zr-4开展了～40℃的累积中子注量3.0×1019(～0.02dpa)-8.0×1020n·cm-2(E>0.1MeV)的低剂量中子辐照实验,通过拉伸实验、SEM和TEM研究了 Zr-4在这种低剂量辐照条件下就会出现的明显的硬化损伤。结果表明,Zr-4经中子辐照后出现了明显的硬化,屈服强度和抗拉强度升高,延伸率下降,且在很低剂量时迅速硬化,随着剂量增加硬化逐渐减缓并趋于饱和。已有文献表明,锆合金的硬化主要是由于Zr基体中小的点缺陷团簇对位错的钉扎及大的点缺陷团簇(位错环)通过短程作用来阻碍位错运动而导致的,本论文用TEM发现低剂量辐照后的锆合金中就出现了大量位错环,支持了这一机制。(2)利用分子动力学(MD)模拟了 hcp-Zr中1-80keV的碰撞级联,探索单个高能级联直接产生大团簇的可能性。首先,本论文观察到了三种类型的级联:Unfragmented(级联在整个过程中都没有分裂)、Connected(级联在热峰阶段未分裂但在冷却过程中分裂)、Unconnected(级联在热峰阶段就发生了分裂),后两者中出现了子级联。5keV时级联就会分裂形成子级联,发生概率随着初级碰撞原子(PKA)能量升高,在80keV时甚至达100%,但hcp-Zr中的一个高能级联可能无法直接用几个分离的低能子级联来等效。高能PKAs可显著促进团簇的形成,500K时有10%的80keV的高能级联直接产生了实验可观测尺度(～3nm)的空位团簇,印证了锆合金的极低剂量(～0.0025dpa)辐照实验结果。(3)利用MD模拟了 hcp-Zr中柏氏矢量为1/3[1120]的刃位错附近5-20keV的碰撞级联。发现级联区或级联区一部分(有子级联存在时)相对刃位错严重不对称分布时,该刃位错将明显促进空位团簇的成核,一个20keV的PKA甚至可以直接产生实验尺度的1/2[1100]空位环(～3nm)。该空位环经高温退火后可演变成实验上观察到的1/3[1120]的位错环,实现了 hcp-Zr中从开始PKA产生的碰撞级联到实验尺度1/3[1120]空位环形成的全过程连续模拟。结果表明,材料中的内禀位错可促使附近的单个级联直接产生大团簇,为低剂量辐照阶段锆合金中出现的大量位错环提供了另外一种可能形成机制。(4)用MD分别模拟了 hcp-Zr在30K、300K和600K时非热的5keV和10keV级联的交叠过程。发现低能级联产生的点缺陷总数不受PKA能量影响,主要取决于辐照剂量dpa。由于模拟设置中没有考虑热迁移,空位(Vac)团簇是由级联区冷却再结晶时位于其中的Vacs聚集成团;自间隙原子(SIA)团簇除类似Vac团簇的形成机制外,在级联区外的SIAs也还可以通过短距离迁移来聚集成团。这种成团机制的不同使得Vac和SIA的团簇比例随剂量变化的趋势完全不同。研究还发现,交叠过程中,随机产生的新级联会促使之前的团簇发生裂解或合并,并可产生实验尺度的大团簇事件,且在hcp晶格基面会经常出现<c>型小空位团簇,这可能是由局域的晶格应变引起的。本论文进一步利用MD计算了不同应变场下<a>型与<c>型团簇的形成能,发现hcp-Zr的辐照生长提供的双向应变(a轴拉伸+c轴压缩)会使得<c>环的形成能明显低于<a>环而更容易形成,提出了一种<c>型空位环的可能成核机制。(5)选择结构和性能相对hcp-Zr更简单清晰的6H-SiC为模拟材料,利用拉曼光谱获取的总的原子无序化值初步探索了低剂量阶段离子模拟中子辐照损伤的可等效机制,为后续hcp-Zr的中子与离子辐照损伤对比研究积累了经验。发现近室温低剂量辐照条件下,中子与离子在SiC中产生的缺陷主要为弥散分布的Frenkel对和小团簇,相互间作用生成大团簇的概率也很低,相同dpa时离子辐照产生的总无序化与中子辐照结果基本一致。本论文获取的研究成果可为锆的辐照硬化机制研究和位错环作用模型的构建提供支持和参考,同时也可促进材料辐照损伤研究方向的发展和新型锆合金的研发,具有一定的研究价值和应用意义。后续工作中,将以本论文工作为基础,开展锆在中高剂量阶段的损伤及缺陷长期演化过程的系统研究,为辐照损伤研究方向的发展和新型锆合金的研发提供支撑。