设计合成新型MOFs材料以达到实用储氢能力近年来受到广泛关注。用基于分子力学力场的分子模拟方法预测不同材料在不同热力学条件下的储氢性能可以为实验合成提供理论指导,有效地降低开发成本和时间,具有重要的理论和应用意义。分子模拟的基础是分子力学力场,但目前文献中报导的用于MOFs储氢材料的力场参数多来源于对有限的实验数据的拟合或未得到仔细验证的通用力场,其适用范围及预测的可靠程度均有限。本论文从量子化学计算出发,以典型的MOF-5为代表,采用MP2方法研究了MOF-5的有机连接体以及金属团簇部分和氢分子的相互作用。在高精度量子化学计算数据的基础上推导了MOF材料中不同原子的电荷和范德华作用参数,并采用了Feyman-Hibbs有效势来处理量子效应的影响。利用得到的力场,采用巨正则系综蒙特卡洛模拟(GCMC)方法计算了氢分子在MOF-5体系的吸附曲线。得到的不同温度和压力下的超额及绝对吸附曲线均与实验吻合良好,表明了模拟方法和力场的准确性。由于力场参数完全来自于量子化学计算结果,不依赖于任何实验数据,本论文建立的方法可以用于预测不同MOFs材料在不同温度压力条件下的相对储氢性能。论文中报道了应用同一力场预测一系列不同MOFs材料的储放氢性能的结果以及关于材料结构和储氢能力的探讨。研究发现,对于具有相似化学结构的MOFs材料,影响材料储放氢能力的关键因素是材料的自由体积。